多孔碳负载钌单原子和钌纳米团簇催化剂用于高效析氢反应

摘要

高效析氢反应(HER)电催化剂的制备对氢能的大规模推广具有重大的意义。本文以羧甲基纤维素钠(CMC-Na)和RuCl_(3)为原料,利用Ru离子与CMC-Na在溶液中配位制备了Ru-CMC-Na水凝胶,随后通过冷冻干燥、高温退火和酸洗制备了多孔碳负载Ru单原子和Ru纳米团簇的催化剂Ru_(SA+NC)/C-2。催化剂Ru_(SA+NC)/C-2在酸性和碱性电解质中都具有优异的HER活性和稳定性,达到10 mA·cm^(-2)电流密度,所需过电位分别20 mV和23 mV,经过12 h的恒电位测试其活性未见明显衰减。催化剂Ru_(SA+NC)/C-2中Ru的含量为5.52wt%,在1 mol/L KOH电解质中,过电位为0.05 V时,催化剂的质量活性是商业Pt/C的5.8倍。通过对催化剂Ru_(SA+NC)/C-2的物理表征测试发现,催化剂Ru_(SA+NC)/C-2的多孔结构和大比表面积,可以暴露更多的活性位点。Ru单原子与Ru纳米团簇结构提高了Ru原子的利用率。通过XPS分析,Ru与碳载体间存在强相互作用,形成了缺电子态的Ru,从而提高了催化剂的HER活性。