萤火虫生物发光中加氧反应机理的理论研究

摘要

萤火虫生物发光是最常见的生物发光,在生物和医药等领域已得到重要应用.发光过程涉及到其活体内的一系列复杂的化学反应.引起发光的起始反应是单重态荧光素分子与三重态氧气的加成反应.这是一个自旋禁阻的酶催化反应,通常效率很低,但萤火虫是目前将化学能转化为光能最高效的系统.这个自旋禁阻的反应为什么能高效率发生?实验研究认为该反应由单电子转移(SET)诱发而发生,但对反应的详细过程和机理并没有完整的描述.本工作通过理论计算,描述了该反应的完整过程,解释了这个自旋禁阻反应高效发生的原因.