捕光天线蛋白复合物Ⅱ椭圆畸变的分子动力学模拟

摘要

捕光天线蛋白复合物Ⅱ(Light harvesting complexⅡ，LH2)可高效收集太阳能，并迅速将能量相继传至捕光天线蛋白复合物Ⅰ(Light harvesting complexI，LH1)和反应中心，为原初电荷反应提供充足的能量。有实验表明，紫细菌LH2蛋白的椭圆畸变会降低光电转化过程中的能量传递效率。准确的LH2构象和内部色素分子排列结构变化可为深入探究能量传递提供可靠的结构基础，但至今尚没有详细的LH2椭圆形结构及其由此引起的内部B850色素分子空间排列变化的报道，系统的理论和实验能量传递研究因而受到极大的限制。鉴于此，本论文以分子动力学(Molecular Dynamics，MD)为研究手段，基于前人实验得到的LH2椭圆形结构信息，对LH2的椭圆畸变过程进行了系统研究，对LH2在不同厚度的十二烷基二甲基氧化胺(n-dodecyl-N，N-dimethylamine-N-oxide，LDAO)膜和二肉豆蔻酰磷脂酰胆碱(1，2-dimyristoyl-sn-glycero-3-phosphocholine，DMPC)膜中的动力学稳定性进行了初步探讨，主要工作和成果如下:
　　1.首次应用拉伸分子动力学(steered molecular dynamics，SMD)模拟方法，对LH2施加有效的外力干涉，模拟其由圆形到椭圆形的完整椭圆畸变过程，最终得到了离心率为0.45～0.68的合理椭圆构象;同时也获得了在LH2发生椭圆畸变期间B850色素空间排列方式的变化过程，近距离对叶绿素分子间距离较变形前有显著缩短，绝大部分都小于8.119(A)，18个B850环叶绿素分子大致分布在椭圆长轴的两侧，近距离对叶绿素分子相离更近，远距离对叶绿素分子相离更远，从分子层面填补了实验研究LH2椭圆畸变过程中构象及色素空间排列情况的空白。
　　2.为LH2构建厚度为9(A)和15(A)的去污剂LDAO膜环境，将LH2分别置于两种厚度的LDAO环形膜内进行MD模拟。结果发现:LH2在两种不同厚度膜环境中均能达到稳定状态。在LDAO膜厚度为9(A)的环境中，蛋白较初始构象振动较强烈;在两种厚度不同的膜环境中，LH2均有发生椭圆畸变现象，前者离心率0.486左右浮动，后者离心率在0.309左右。LH2椭圆畸变过程中，椭圆长轴基本保持不变，始终在一个方向上伸缩;此外，B850色素环结构也有相应变形，大多数近距离对叶绿素分子间距离较初始构象均有一定程度的缩短，少数近距离对叶绿素分子间距离拉长，且一般分布在椭圆短轴区域附近;关键氨基酸Trp(44、416、509、602、788、835)和Tyr(322、508)同B850叶绿素分子持续形成氢键作用。
　　3.为LH2构建厚度为9(A)和15(A)的DMPC膜环境，将LH2分别镶嵌在DMPC膜内进行MD模拟。结果发现: LH2在两种膜环境中很快达到平衡状态，二者较初始构象振动幅度较小且相近;LH2均有小幅度的椭圆形畸变，离心率保持在0.29左右，椭圆长轴始终在大致一个方向上伸缩;同时，多数近距离对叶绿素分子间距离较初始状态均有不同程度的减小，厚度为9(A)的DMPC膜中LH2的近距离对叶绿素858-859距离增大到13(A)左右，厚度为15(A)的DMPC膜中LH2的近距离对叶绿素849-850距离增大到12.76(A)后又缩短到初始状态附近的8.305(A)，二者均大致分布在椭圆短轴区域附近;关键氨基酸Trp(44、416、509、602、788、835)跟B850近距离对色素能形成氢键作用。
　　4.同纯水溶液环境相比，DMPC膜和LDAO膜对LH2均有一定稳定性，LH2在LDAO膜中发生的椭圆畸变现象较在DMPC膜中的明显。
　　本文的核心创新点在于首次从分子层面上模拟了LH2蛋白和内含叶绿素B850环在动态环境中的构象变化规律，揭示了LH2蛋白椭圆形畸变过程对远近距离对叶绿素对间位置相对变化的影响，为后续研究叶绿素环上的能量和电荷转移机制提供了可靠的结构信息，也为今后深入研究LH2和LH1之间，以及LH2-LH1-RC(Reaction Center，RC)间的能量和电子转移打下了基础。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 课题背景

1．2 光合作用

1．2．1 光合色素

1．2．2 色素-蛋白间的相互作用

1．2．3 色素-色素间的能量传递

1．3 紫细菌外周捕光天线

1．3．1 LH2的晶体结构

1．3．2 LH2的能量传递机制

1．4 LH2蛋白椭圆畸变对能量传递的影响

1．5 表面活性剂

1．6 脂质膜

1．7 本文研究的内容及其意义

第2章 模拟方法

2．1 MD模拟方法

2．1．1 牛顿运动方程

2．1．2 模拟系综

2．1．3 MD模拟的控温和控压技术

2．1．4 MD模拟力场

2．2 SMD模拟方法

2．2．1 SMD的定义

2．2．2 SMD模拟的模式

2．3 本章小结

第3章 捕光天线蛋白复合物Ⅱ的拉伸分子动力学模拟

3．1 引言

3．2 计算模型和方法

3．2．1 模拟系统和模拟方法

3．2．2 SMD模拟的实施

3．3 结果与讨论

3．3．1 选取最佳椭圆形畸变过程

3．3．2 LH2椭圆形畸变过程中离心率随时间的变化

3．3．3 B850叶绿素环椭圆畸变过程中的构象变化

3．4 本章小结

第4章 LDAO膜环境捕光天线蛋白复合物Ⅱ的分子动力学模拟

4．1 引言

4．2 模型构建和计算方法

4．2．1 体系的构建

4．2．2 MD模拟

4．3 结果与讨论

4．3．1 体系平衡分析

4．3．2 LH2蛋白构象变化

4．3．3 B850环叶绿素环构象变化

4．4 本章小结

第5章 DMPC膜环境捕光天线蛋白复合物Ⅱ的分子动力学模拟

5．1 引言

5．2 模型构建和计算方法

5．2．1 体系的构建

5．2．2 MD模拟

5．3 结果与讨论

5．3．1 体系平衡分析

5．3．2 LH2蛋白构象变化

5．3．3 B850环叶绿素环构象变化

5．4 本章小结

第6章 总结与展望

6．1 总结

6．2 展望

参考文献

附录

攻读硕士学位期间发表的论文及其他成果

致谢