Si-Al-O-N发光材料的合成及光致发光性能研究

摘要

近年来，白光LED作为新一代节能光源，引起了人们的广泛重视，能被紫外-可见光良好激发的LED荧光粉成为研究的热点。稀土掺杂的Si-Al-O-N系发光材料，因其良好的热稳定性，化学稳定性以及新颖的发光特性成为具潜在价值的发光材料之一。本文分别通过高温固相法和溶胶-凝胶法合成了SiAlON：RE发光材料以及Mullite：RE发光材料，讨论了激活剂类型及含量，敏化剂，溶胶-凝胶法中成胶条件，煅烧温度等因素对发光性能的影响，利用X射线衍射（XRD）分析相组成和结构，荧光分光仪（PL）检测发光性能，TG-DTA分析不同温度下的反应过程，红外光谱（IR）分析前驱体的分子结构。实验结果表明： ⑴以Si粉，AlN粉，SiO2粉和稀土氧化物为原料通过高温固相法可合成β-SiAlON发光材料。单掺杂Eu，Ce，Sm的β-SiAlON样品在紫外激发下分别呈现较强的蓝色，较弱的浅蓝色和弱的暗红色；共掺杂（Eu，Tb）的β-SiAlON样品在紫外激发下可有蓝色发光或绿色发光；共掺杂（Eu，Mn）的β-SiAlON样品在紫外激发下有黄绿色发光。 ⑵β-SiAlON：Eu2+发光材料激发光谱为中心位于285nm和325nm的两条宽带，发射光谱位于～485nm，半峰宽为75nm，来自于En2+的5d-4f跃迁，激活剂临界浓度为8%。经1650℃煅烧的β-SiAlON：Eu2+，Tb3+样品受共掺杂Tb3+的影响，Eu2+的激发光谱劈裂为3个峰，晶体场劈裂程度为～17000cm-1，Eu2+的激发光谱和发射光谱分别红移至470nm和540nm。机理分析表明Eu2+可能占据β-SiAlON晶体中[001]方向管状通道中的空位。 ⑶采用溶胶凝胶法合成了β-SiAlON：Eu发光材料，以柠檬酸为络合剂制备的SiAlON前驱体经1450～1600℃煅烧后在紫外激发下有黄绿色或蓝色发光，提高煅烧温度有利于发光强度的提高，但过多的碳含量不利于最终样品发光。 ⑷采用高温固相法在还原气氛下合成了不同离子掺杂的莫来石发光材料，其中单掺杂Eu、Ce、Tb的莫来石样品在紫外激发下分别呈深蓝色、浅蓝色和白色发光；Eu，Tb共掺杂和Eu，Mn共掺杂的莫来石样品在紫外激发下分别呈现明亮绿色发光和较弱的红色发光。 ⑸当Eu2+和Tb3+共存于3/2-Mullite基质中时，Eu2+对Tb3+具有强的敏化作用，Eu2+通过偶极子.偶极子相互作用将能量传递给Tb3+，使得Tb3+的特征发射显著增强，其临界传递距离R0为0.9nm，其最佳配比为3Al2O3-2SiO2：0.05Eu，0.05Tb。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪论

1.1发光概述

1.1.1发光与发光材料

1.1.2发光特性及影响因素

1.1.3发光理论

1.2赛隆(SiAlON)发光材料

1.2.1 SiAION的组成及晶体构型

1.2.2 β-SiAlON：RE发光材料的合成

1.3.3 SiAlON发光材料的研究现状

1.3莫来石(Mullite)发光材料

1.3.1莫来石的化学组成及晶体结构

1.3.2莫来石粉体的合成

1.3.3莫来石基发光材料的研究进展

1.4本课题的立论、目的和意义

1.5本课题的主要研究内容

第二章实验部分

2.1实验药品及仪器

2.2实验步骤

2.2.1高温固相法合成β-SiAlON：RE发光材料

2.2.2溶胶-凝胶法合成β-SiAlON：Eu发光材料

2.2.3高温固相法合成Mullite：RE发光材料

2.3样品的表征

2.3.1紫外激发分析

2.3.2红外光谱分析

2.3.3物相分析

2.3.4荧光光谱分析

2.3.5 TG-DTA分析

第三章高温固相法合成β-SiAlON发光材料

3.1 TG-DTA分析

3.2物相分析

3.2.1合成路径

3.2.2煅烧温度

3.3紫外激发分析

3.3.1合成路径

3.3.2激活剂类型

3.3.3煅烧温度

3.3.4保温时间

3.3.5激活剂含量

3.4荧光光谱分析

3.4.1激活剂含量的影响

3.4.2共激活离子的影响

本章小结

第四章 溶胶凝胶法制备β-SiAlON：Eu发光材料

4.1红外光谱分析

4.1.1络合剂类型

4.1.2温度

4.2 TG-DTA分析

4.3物相分析

4.4紫外激发分析

4.4.1煅烧温度

4.4.2保温时间

4.4.3碳含量

本章小结

第五章高温固相法制备Mullite基发光材料

5.1物相分析

5.1.1掺杂离子固溶行为

5.1.2煅烧温度

5.2紫外激发分析

5.2.1单掺杂样品

5.2.2共掺杂样品

5.3荧光光谱分析

5.3.1 Tb含量固定的PL光谱

5.3.2 Eu含量固定的PL光谱

5.4能量传递机理

本章小结

第六章结论

参考文献

致 谢

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