SiO2/g-C3N4和ZrO2/g-C3N4催化剂光催化降解染料的研究

摘要

随着各产业的迅速发展和人口的不断增加，环境污染和能源短缺的问题渐渐凸显并日益严重和尖锐。自1972年二氧化钛的光催化性能被发现以来，光催化技术作为一项成本低、易操作、绿色环保、便于推广的新兴技术，发展至今已在制备清洁能源和治理环境污染方面取得了重大进展。以二氧化钛为代表的第一代光催化剂无毒无害，性质稳定，在涉及众多领域的光催化研究中备受广大研究者关注。然而其禁带较宽，吸收光的波长范围集中在紫外波段，难以利用可见光、量子效率偏低，这些缺陷严重限制了二氧化钛在光催化领域的应用和推广。这迫使科学家们开始致力于开发可见光响应的光催化剂，比如TaON，BiVO4，g-C3N4等。在本文中，我们主要是制备了两种g-C3N4基复合光催化剂，并将其用于光催化降解罗丹明B溶液。
　　首先，我们通过固相研磨-焙烧法制备了可见光响应的SiO2/g-C3N4复合型光催化剂。为了揭示光催化反应的内在机理，对催化剂进行了一系列表征。通过对表征结果的分析，我们得到以下结论:SiO2/g-C3N4复合光催化剂活性优于纯相g-C3N4，一个重要原因是掺杂的SiO2显著增大了催化剂的比表面积。另外掺杂SiO2后，g-C3N4的片层明显变薄，这意味着更多的g-C3N4颗粒能够参与RhB的降解。但光催化活性测试的结果显示，本身没有催化活性的SiO2比重增大也会带来负面效果，即起作用的活性成分(g-C3N4)减少。因此，需要在比表面积和g-C3N4含量之间达到恰当的平衡，14.3wt％SiO2/g-C3N4很可能就处于非常接近最佳平衡点的位置，因而表现出最强的催化活性。
　　其次，通过研磨-焙烧法制备了可见光响应的ZrO2/g-C3N4复合型光催化剂。该催化剂的光催化活性优于纯相g-C3N4，并具有良好的稳定性，可多次重复使用。各项表征显示:ZrO2的引入增大了g-C3N4的比表面积，并改善了其光吸收性能，从而使光催化活性得以提高。但更重要的原因是，g-C3N4光的导带底电位为比ZrO2的更负。g-C3N4表面的光生电子很容易迁移到ZrO2表面，而空穴则倾向于滞留在价带电势更负的g-C3N4中，从而实现电子-空穴对的有效分离，极大地降低了它们的复合几率。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 光催化技术的应用

1．2．1 光解水制氢

1．2．2 环境污染治理功能

1．2．3 其他应用

1．3 半导体光催化基本原理

1．4 光催化性能的影响因素

1．4．1 催化剂自身因素

1．4．2 外部因素的影响

1．5 提高光催化性能的途径

1．5．1 离子掺杂

1．5．2 贵金属负载

1．5．3 半导体复合

1．6 选题依据及研究内容

1．6．1 选题依据

1．6．2 研究内容

第二章 实验部分

2．1 催化剂制备

2．1．1 实验试剂

2．1．2 催化剂的制备

2．2 催化剂的表征

2．2．1 X-射线粉末衍射(XRD)

2．2．2 紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)

2．2．3 热重-差热分析(TG-DTA)

2．2．4 比表面积测定(BET)

2．2．5 扫描电子显微镜(SEM)

2．2．6 透射电子显微镜(TEM)

2．2．7 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)

2．2．8 荧光光谱(PL)

2．2．9 X-射线光电子能谱(XPS)

2．2．10 光电流(PC)

2．3 催化剂活性评价

2．3．1 光催化降解反应

2．3．2 紫外可见吸收光谱(UV-vis)

2．3．3 活性物种测试

2．3．4 催化剂活性循环测试

第三章 SiO2／g-C3N4催化剂的制备及其光催化性能研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 SiO2／g-C3N4催化剂的制备

3．3 结果与讨论

3．3．1 催化剂的表征

3．3．2 催化剂的活性评价

3．3．3 可见光下SiO2／g-C3N4复合催化剂的作用机理

3．4 结论

第四章 ZrO2／g-C3N4催化剂的制备及其光催化性能研究

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 ZrO2／g-C3N4催化剂的制备

4．3 结果与讨论

4．3．1 催化剂的表征

4．3．2 催化剂的活性评价

4．4 结论

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

声明