合成吡啶碱催化剂失活和再生行为的研究

摘要

该文针对以甲醛、乙醛和氨气为原料合成吡啶类化合物的技术路线,该课题组于1999年开始开展催化剂及其工艺条件的实验研究,并取得了初步的研究成果.在此研究基础上,该文主要针对此类反应的催化剂容易失活,再生后催化剂又能重复使用的特点,着重考察了催化剂的失活和再生行为及其影响因素,为催化剂的进一步改进提供了技术依据.由催化剂的失活实验研究中得出,原料气中氨气的比例越大,越有利于吡啶的生成,但不利于3-甲基吡啶的生成,同时催化剂也越容易失活;原料气中的水蒸气的存在使催化剂表面保持清洁,并能延缓催化剂的失活.该文另外还开展了催化剂改性的实验研究.用Zr<'4+>和V<'5+>元素分别对ZSM-5型催化剂进行改性后,吡啶和3-甲基吡啶的生成;用锆或钒金属离子对催化剂进行改性后,反应目的产物的总得率比催化剂改性前增长了15﹪~20﹪.研究结果还表明:钒型催化剂具有较高的活性,锆型催化剂则具有较好的稳定性.

目录

文摘

英文文摘

第一章前言

第二章文献综述

2.1产品物理化学性质

2.1.1吡啶

2.1.2 2-甲基吡啶

2.1.3 3-甲基吡啶

2.1.4 4-甲基吡啶

2.2合成方法

2.3合成反应的操作条件

2.3.1原料配比

2.3.2反应温度

2.3.3反应空速

2.3.4阻聚剂和稀释剂

2.4催化剂的研究

2.4.1硅铝酸盐型催化剂

2.4.2改性的PILC型催化剂

2.5催化剂的失活

2.5.1催化剂失活研究的现状

2.5.2催化剂失活对工业催化反应过程的影响

2.6催化剂的再生

2.6.1催化剂再生的影响因素

2.6.2催化剂的再生机理

2.6.3催化剂的再生反应动力学

2.7文献小结及本文研究内容

第三章催化剂的失活行为

3.1实验装置及流程

3.2分析及计算方法

3.3实验数据及结论

3.3.1氨气对催化剂失活的影响

3.3.2高温水处理对催化剂失活的影响

3.3.3失活时间对催化剂上积炭量的影响

本章小结

第四章催化剂的再生行为

4.1实验装置及流程

4.2分析计算方法

4.3实验数据及结论

4.3.1单因素影响

4.3.2再生条件对反应尾气组成的影响

4.3.3催化剂再生烧炭动力学

本章小结

第五章催化剂改性的研究探讨

5.1催化剂的制备

5.1.1 Pd-ZSM催化剂的制备方法：

5.1.2 Zr-ZSM催化剂的制备方法：

5.1.3 La-ZSM催化剂的制备方法：

5.1.4 V-ZSM催化剂的制备方法：

5.2.催化剂改性后的实验考评结果

本章小结

第六章结论与展望

6.1催化剂的失活

6.2催化剂的再生

6.3催化剂的改性

6.4展望

符号说明

参考文献

致谢