固相萃取-超高效液相色谱串联质谱法对杭州市不同水环境中13种痕量药物残留状况的检测及分析

摘要

本文应用固相萃取和超高效液相色谱-串联质谱(UPLC-MS/MS)技术，建立了同时定量检测水中13种目标药物残留的方法。建立的方法满足日常分析需要，同时也成功地应用在了杭州市不同水环境中目标药物残留状况的调查中。
　　 从医院→污水处理厂→地表水分别检测和分析13种目标药物的浓度空间分布特征上看：
　　 医院出水检出药物的总浓度在3083.4～5878.3ng/L之间。检出频率最高的几种药物是甲氧苄胺嘧啶、红霉素、诺氟沙星、氧氟沙星和阿替洛尔，但是不同药物在不同医院的污水残留浓度相差甚大，尤其是喹诺酮类药物诺氟沙星和氧氟沙星在所有医院中的检出浓度相对较高，总浓度在9000 ng/L左右，超过了国外一些学者预测的对地表水菌群产生影响的无效浓度3000ng/L(Predicted No-effectConcentration)。
　　 由于药物性质和污水处理厂进水性质的不同，污水处理厂的去除率和进水中药物的组成也存在差异。在所调查的污水处理厂中，PPCPs并不能完全去除，这一结果表明污水处理厂的处理工艺主要侧重于常规水体污染物的去除，并没有考虑到痕量药物的去除。
　　 钱塘江流域18个监测点中目标药物残留总浓度为13.8ng/L～1189.3ng/L。其中抗生素占很高比例，检出浓度和比例最高的抗生素类药物是喹诺酮类药物诺氟沙星。钱塘江中上游药物残留相对较低，下游由于人类活动相对集中，药物残留浓度较高，这也证明地表水中的药物残留在很大程度上受人类活动的影响。
　　 在所有的水环境中，检出药物的组成均有所不同，浓度在ng/L～μg/L之间，、与其他药物相比，抗生素类药物尤其是诺氟沙星的检出率和浓度相对较高，证实了该类药物的广泛来源和使用率。在后续试验阶段，需要更进一步加强对该类药物的调查和研究。

目录

文摘

英文文摘

致谢

前 言

第一章 绪论

1.1 药品和个人护理用品(PPCPs)概述

1.1.1 药品和个人护理用品(PPCPs)的提出

1.1.2 常见的药品和个人护理用品(PPCPs)

1.2 环境中PPCPs的来源、归趋及生态效应

1.2.1 环境中PPCPs的主要来源和归趋

1.2.2 环境中PPCPs的生态效应

1.3 水环境中PPCPs的残留现状

1.3.1 污水中PPCPs的浓度特征

1.3.2 地表水中PPCPs的浓度特征

1.3.3 地下水中PPCPs的浓度特征

1.3.4 饮用水中PPCPs的残留状况

1.4 水环境中PPCPs的检测分析技术

1.4.1 环境样品中PPCPs的富集分离

1.4.2 PPCPs的分析检测技术

1.5 研究目标与内容

1.5.1 研究目标

1.5.2 研究内容

第二章 13种目标药物超高效液相色谱串联质谱方法的建立

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 仪器与试剂

2.2.2 实验方法

2.3 结果与讨论

2.3.1 质谱条件的优化

2.3.2 流动相的选择

2.3.3 色谱柱的选择

2.3.4 仪器的精密度

2.3.5 目标药物的线性方程和方法定量限

2.4 本章小结

第三章 13种目标药物固相萃取前处理方法的建立

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验材料与仪器

3.2.2 实验方法

3.3 结果与讨论

3.3.1 淋洗液的选择

3.3.2 洗脱液组成的优化

3.3.3 洗脱液体积的优化

3.3.4 方法的精密度和回收率

3.4 本章小结

第四章 13种目标药物在医院和污水处理厂中的浓度分布

4.1 引言

4.2 样品采集和预处理

4.3 结果与讨论

4.3.1 典型药物在医院污水中的浓度特征

4.3.2 污水处理厂进出水的目标药物的浓度水平和去除特征

4.4 本章小结

第五章 钱塘江流域PPCPs的环境污染特征

5.1 研究区域简介

5.2 样品采集和预处理

5.2.1 水样的采集

5.2.2 水样的处理和分析

5.3 结果与讨论

5.3.1 钱塘江流域痕量药物的总体残留特征

5.3.2 抗生素类药物在钱塘江流域的残留状况

5.3.3 非甾体消炎药在钱塘江流域的残留状况

5.3.4 其他药物在钱塘江流域的残留状况

5.4 本章小结

第六章 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议与展望

6.3 建议与展望

参考文献

攻读学位期间发表的与论文内容相关的学术论文