硅油基底表面铁原子凝聚体的生长机理及其微观结构研究

摘要

纳米结构（如量子点、纳米带、纳米棒和分枝状原子团簇等）的制备及其特征物理现象的研究是国际学术界的一个热点课题。最近二十多年来，由于其独特的物理性质，在液相基底表面生长各种金属薄膜系统，尤其是纳米结构，受到人们越来越多的重视，并已取得了一系列丰硕的成果。 本文采用真空热蒸发方法，在液相基底（硅油）表面成功制备了分枝状铁原子凝聚体，利用原子力显微镜(AFM)研究了其微观结构及演化行为。实验结果表明：与其它金属（如金、银等）原子凝聚体类似，液相基底表面的铁原子凝聚体的生长机理符合二阶段生长模型。实验测量发现，分枝状铁原子凝聚体的分枝宽度几乎不随薄膜名义厚度的增加而改变。高分辨的AFM形貌图显示，此类凝聚体由一系列直径大小有一定离散度的铁纳米颗粒组成。通过测量统计每颗纳米颗粒的直径，发现其分布近似满足高斯分布，最可几尺寸Φc≈34nm。随着薄膜名义厚度的增加，该Φc值基本保持不变。与此同时，我们还测量了每颗纳米颗粒的高度。统计结果显示：纳米颗粒的最可几高度Hc也基本上不随薄膜名义厚度的改变而改变。由此我们推测:在生长过程中，铁纳米颗粒中的物质密度随薄膜名义厚度的增加而逐渐增加，即纳米颗粒内部发生了逐渐塌缩现象。分辨率更高的场发射扫描电子显微镜测量结果显示，采用AFM观察到的纳米颗粒实际上是由尺寸更小的约为7-8 nm左右的颗粒所组成，颗粒之间存在较多空隙，因此纳米颗粒内部呈现较为疏松的结构。这一结论为上述纳米颗粒发生塌缩现象的推测提供了一个有力的证据。研究了分枝状铁原子凝聚体的动力学标度行为。结果表明:随着薄膜名义厚度h的增加，生长指数β=0.23±0.02基本保持不变;对粗糙指数α，当h＜0.80 nm时，α值约为0.66，而当h＞0.80 nm时，α值突然减小到0.42。这一结果证明:随着薄膜名义厚度的增加，分枝状铁原子凝聚体的表面生长模式从LDS生长模式向传统的KPZ生长模式转变。理论分析表明，此类转变主要归因于铁原子凝聚体在液相基底表面切向的准自由扩散特性，导致凝聚体在形成初期拥有较大的扩散能力;随着h的增加，这种扩散能力逐渐受到限制，最终导致生长模式的转变。 本研究分为五个部分：第一章首先简单介绍了薄膜、超薄膜、纳米系统的研究历史;其次，综述了在固相基底表面各种纳米系统的生长条件、形成机理及其微观结构的表征;再次，介绍了采用动力学标度分析方法描述纳米系统表面粗糙平滑机制;最后，简述了沉积在液相基底表面金属纳米系统的生长机理及其研究进展。第二章系统研究了生长在硅油表面的金属铁原子凝聚体的制备、形貌及其自组装排列，并研究了凝聚体的生长模式。第三章采用原子力显微镜详细研究了分枝状铁原子凝聚体的微观结构及其演化行为，并从理论上对纳米颗粒内部的物质密度致密现象进行了解释。第四章采用动力学标度分析方法研究了铁原子凝聚体的表面粗糙平滑机制，并对生长模式的转变进行了分析。第五章本文的总结，并对今后的进一步工作做了展望。

目录

声明

致谢

摘要

1 绪论

1．1 薄膜-超薄膜-纳米系统的研究历史

1．2 生长在固相基底表面的纳米系统的研究现状

1．2．1 纳米系统的生长及其微观结构研究

1．2．2 纳米系统的微观结构表征

1．2．3 动力学标度行为

1．2．4 纳米材料的应用

1．3 采用液相基底制各金属纳米系统的研究现状

1．3．1 液相基底基本特性

1．3．2 液相基底上生长的各种金属纳米系统

1．3．3 金属纳米系统塌缩现象

1．4 本文的研究内容及意义

2 硅油表面铁原子凝聚体的制备、形貌及自组装排列

2．1 引言

2．2 实验方法

2．3 分枝状铁原子凝聚体的形貌及自组装排列特点

2．4 纳米颗粒的生长模式

2．5 本章小结

3 铁原子纳米颗粒的微观结构及演化

3．1 引言

3．2 铁原子纳米颗粒中原子蠕动和三维塌缩现象

3．2．1 纵向与横向塌缩现象

3．2．2 铁原子纳米颗粒结构稳定性分析

3．3 基于扫描电子显微镜的铁原子纳米颗粒的微结构

3．4 本章小结

4 沉积在硅油表面铁原子凝聚体的动力学标度行为

4．1 引言

4．2 铁原子凝聚体的表面结构

4．3 铁原子凝聚体的表面粗糙机制研究

4．4 从二维向三维生长过渡——原子凝聚体的生长模式

4．5 本章小结

5 结论与展望

5．1 本文的研究总结

5．2 研究中的不足及今后的努力方向

参考文献

附录

附录A 硅油的物化性质

附录B 铁元素基本物理参数

攻读博士学位期间主要研究成果