含氮官能团改性炭干凝胶用于重金属离子的吸附研究

摘要

近年来炭干凝胶及其改性材料在化工及环境保护领域被广泛应用。本论文采用溶胶-凝胶法和浸渍法分别制备了两种含氮官能团改性炭干凝胶，并以重金属离子为处理对象，研究了含氮官能团改性炭干凝胶材料对重金属离子的吸附行为和作用机理。 采用扫描电镜、比表面积分析仪、元素分析仪等手段对两种改性炭干凝胶的表面理化性质进行了表征。结果表明，三聚氰胺掺杂炭干凝胶的比表面积在530.0m2/g到573.3 m2/g之间。三聚氰胺掺杂炭干凝胶表面含氮官能团主要以吡酮氮或吡咯氮的形式存在;聚乙烯亚胺(PEI)浸渍炭干凝胶以伯胺和仲胺为主。 采用三种重金属离子为对象对三聚氰胺掺杂炭干凝胶的吸附性能进行了研究，结果表明含氮官能团的引入提升了其对重金属离子的去除效率。其中，去除效率最高的为NCX-150-2（间苯二酚与碳酸钠的摩尔比为150，三聚氰胺掺杂量为2 g的样品），该材料对Pb2+、Zn2+、Cu2+的去除率分别为74.4、80.3和83.1％，分别是传统炭干凝胶的1.97、1.67和1.64倍。三聚氰胺掺杂炭干凝胶对Pb2+的吸附符合Langmuir模型和拟二级动力学，吸附热力学研究表明其对于Pb2+的吸附是一个吸热自发的过程。此外，以Pb2+为对象研究了聚乙烯亚胺浸渍炭干凝胶的吸附性能，改性后材料对Pb2+的去除效率比传统炭干凝胶要高。去除效率最高的是PEI浸溃量为0.5g的炭干凝胶(CX-PEI-0.5)，该材料对Pb2+去除率为74％，为传统炭干凝胶(CX)的1.96倍。聚乙烯亚胺浸渍炭干凝胶对Pb2+的吸附符合拟二级动力学。 再生实验结果表明，经过三次吸附实验后NCX-150-2的再生率为80.4％，CX-PEI-0.5的再生率为88.1％，表明两种材料再生稳定性良好。通过吸附前后pH值的变化以及表征结果发现，三聚氰胺掺杂炭干凝胶对重金属离子的吸附机理包括离子交换和表面络合，其中表面络合占主导;聚乙烯亚胺浸渍炭干凝胶对铅离子的吸附以离子交换作用为主。

目录

声明

致谢

摘要

1 绪论

1．1 课题背景

1．2 重金属污染及其处理技术

1．2．1 化学沉淀法

1．2．2 氧化还原法

1．2．3 电化学法

1．2．4 生物法

1．2．5 离子交换法

1．2．6 吸附法

1．3 炭干凝胶的制备及研究现状

1．3．1 炭干凝胶概述

1．3．2 炭干凝胶的制备及其改性

1．3．3 炭干凝胶在吸附领域的应用

1．4 存在问题及解决思路

1．5 研究内容及技术路线

1．5．1 研究内容

1．5．2 技术路线

2 实验装置及分析测试方法

2．1 实验材料与试剂

2．2 实验仪器

2．3 实验流程

2．3．1 传统炭干凝胶的制备

2．3．2 三聚氰胺掺杂炭干凝胶的制备

2．3．3 聚乙烯亚胺(PEI)浸渍炭干凝胶的制备

2．3．4 含氮官能团改性炭干凝胶对重金属离子的吸附性能

2．4 吸附剂表征方法

2．4．1 比表面积和孔结构分析

2．4．2 材料表面形貌分析

2．4．3 表面XPS分析

2．4．4 元素分析

2．5 分析测试方法

3 三聚氰胺掺杂炭干凝胶的制备及其对重金属离子的吸附

3．1 炭干凝胶的表征及其对二价铅离子的吸附研究

3．2 三聚氰胺掺杂炭干凝胶的表征

3．2．1 三聚氰胺掺杂炭干凝胶的物理性质

3．2．2 三聚氰胺掺杂炭干凝胶的表面化学性质

3．3 三聚氰胺掺杂炭干凝胶对重金属离子的吸附

3．3．1 不同重金属离子吸附效果对比

3．3．2 吸附等温线

3．4 溶液pH值对吸附过程的影响

3．5 吸附动力学

3．6 吸附热力学

3．7 再生稳定性考察

3．8 本章小结

4 聚乙烯亚胺浸渍炭干凝胶的制备及其对二价铅离子的吸附

4．1 聚乙烯亚胺浸渍炭干凝胶的表征

4．1．1 比表面积及孔结构

4．1．2 元素分析

4．2 聚乙烯亚胺浸渍炭干凝胶对二价铅离子的吸附

4．3 吸附动力学

4．4 再生稳定性考察

4．5 本章小结

5 含氮官能团改性炭干凝胶对重金属离子的吸附机理探讨

5．1 氨含量对三聚氰胺掺杂炭干凝胶吸附性能的影响

5．2 吸附机理探讨

5．3 本章小结

6 结论与建议

6．1 结论

6．2 存在问题及建议

参考文献

作者简历及在读期间取得的科研成果