可见/近红外光响应型半导体催化剂的制备及性能研究

摘要

21世纪，能源危机和环境污染问题是世界各国共同关注的两大主题。半导体光催化技术，作为有望治理环境污染和解决能源危机的有效途径，引起了国内外研究者的大量关注。TiO2、Fe2O3和SiC等半导体材料作为较常见的半导体光催化剂，被广泛应用于灭菌、污水处理、空气净化、光解水等领域。但是，这些半导体光催化材料均存在太阳能利用率低、光生电子-空穴对复合率高等不足，在很大程度上阻碍了它们的实际应用和商业化发展。本论文通过缺陷掺杂、半导体复合、上转换发光增强等方法对TiO2、Fe2O3和SiC半导体材料进行改性，以获得高效稳定的光催化剂。具体研究内容如下： 1）采用阳极氧化及氢气退火工艺以TLM钛合金为基体制备了氧空位掺杂的纳米多孔TiO2薄膜，研究了氧空位对TiO2光吸收及能带结构的影响，评估了样品的可见光光催化活性。研究结果表明，TiO2薄膜为纳米多孔结构，且二次阳极氧化膜较一次阳极氧化膜与基体之间具有更好的结合力。氢气退火使TiO2薄膜中形成氧空位，拓宽了其光吸收范围，通过改变退火温度可实现氧空位掺杂量的调控。样品在可见光的照射下表现出了优异的光催化降解罗丹明b、大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的活性。 2）采用水热法制备了RGO-Fe2O3-MoS2纳米复合材料，探究了Fe2O3和MoS2负载量对样品形貌结构的影响，着重分析了样品中界面结合方式及其光学性能，评估了样品的可见光光催化活性，并对样品中两种主要的光生载流子迁移机制进行了探讨。研究结果表明，三维RGO-Fe2O3-MoS2纳米复合材料具有大的比表面积、高的光吸收能力和高的光生载流子分离率。在可见光照射下，RGO-Fe2O3-MoS2纳米复合材料具有优异的降解有机物的光催化活性和稳定性。 3）采用化学刻蚀辅助超声振荡的方法制备了3C-SiC纳米晶，研究了刻蚀时间对3C-SiC纳米晶尺寸及光吸收性能的影响。其次，采用化学共沉淀法和碳球模板法分别制备了片状和链状Er/Tm/Yb/Y2O3上转换发光材料，探究了Er/Tm、Yb的掺杂量以及前驱体溶液浓度、模板使用量对样品上转换发光性能的影响。在此基础上，借助多巴胺自聚合作用分别制备了链状和片状Er/Tm//Yb/Y2O3上转换发发光材料增强3C-SiC纳米晶的复合结构，研究了两种结构对复合样品光吸收性能的影响，评估了复合样品的近红外光及紫外-可见-红外光光催化活性，并分析了Er/Tm//Yb/Y2O3上转换发发光材料对3C-SiC纳米晶的光催化增强机制。研究结果表明，Er/Tm//Yb/Y2O3上转换材料可将980 nm的近红外光转换为3C-SiC纳米晶可吸收的蓝光和绿光，且链状样品的发光性能远远高于片状样品。链状Er/Tm//Yb/Y2O3-SiC复合样品较片状复合样品具有更高的近红外光光催化活性，且两种复合结构在 Xe灯照射下均具有优于纯3C-SiC纳米晶的光催化活性。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 半导体光催化技术

1.2几种常见的半导体光催化剂

1.3半导体光催化剂改性的方法

1.4稀土上转换发光材料

1.5 本课题研究意义和主要内容

第2章 TLM钛合金表面氧空位掺杂TiO2薄膜的制备及其光催化性能研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果分析与讨论

2.4 本章小结

第3章 三维RGO-Fe2O3-MoS2纳米复合结构的制备及其光催化性能研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果分析与讨论

3.4 本章小结

第4章 Er/Tm/Yb/Y2O3上转换发光增强3C-SiC纳米复合结构设计及其光催化性能研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第5章 全文结论与展望

5.1 全文结论

5.2 主要创新点

5.3 工作展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

发表的论文及专利

待发表的论文

参与科研项目

致谢