LaCoO3外延膜的制备及其可见光催化性能研究

摘要

LaCoO3是一种重要的钙钛矿结构钴氧化物，具有良好的光催化活性；尤其是可有效利用太阳光谱中比例较高的可见光，来实现光解水、净化空气、光催化降解有机物等，应用前景广阔。本论文从高分子辅助沉积法制备LaCoO3外延膜的技术研究入手，分析了高分子辅助沉积法的成膜机理，考查了PEI分子量、热处理条件、旋涂转速对薄膜外延质量的影响；研究了不同取向及应力调控状态下LaCoO3的结构变化特征，揭示了晶面取向、结构调控对LaCoO3可见光催化性质的影响机制。结果表明，PAD外延技术核心在于PEI的螯合作用，而-NH基团在PEI螯合阳离子过程中起关键作用，较高分子量PEI中存在较多-NH，有利于提高薄膜的结晶度与外延质量；热处理温度的提高也有助于改善薄膜的外延质量；同时可通过改变旋涂转速可方便调节薄膜厚度。借助单晶衬底对薄膜生长的诱导和限制作用，可实现LCO外延膜晶面生长及结构畸变程度的调控。Co-O键键长的增大可降低CoO6晶体场分裂能以及Co3+与O2-间结合能，使LCO禁带宽度减小、光催化能力增强，导致不同晶面取向LCO外延膜的光催化活性顺序为：LCO/（100）LAO＞LCO/（111）LAO＞LCO/（110）LAO。此外，不同晶格常数单晶衬底的诱导也可导致CoO6八面体四方畸变程度及其晶体场分裂能的差异；而CoO6八面体四方畸变程度增大减小了eg-t2g带隙，并增强了Co3d-O2p杂化程度，有利于提高LCO外延膜表面光吸收与光催化活性，导致不同结构畸变LCO外延膜的光催化活性顺序为：LCO/（100）SLAO＞LCO/（100）LAO＞LCO/（100）STO＞LCO/（100）LSAT。

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1.1.1　结构与物性

1.1.2　钙钛矿结构氧化物薄膜的制备方法

1.1.3　光催化型钙钛矿结构氧化物薄膜的研究现状

1.2　LaCoO3光催化薄膜的研究现状

1.2.1　结构与性质

1.2.2　LaCoO3外延膜的制备方法

1.2.3　光催化型LaCoO3薄膜的研究现状

1.3　选题依据及意义

1.4　主要研究内容及成果

1.5　主要创新点

2.1.1　实验原料

2.1.2　实验设备

2.2.1　实验原理及方案

2.2.2　实验步骤

2.3　样品分析与表征

2.3.1　成膜前驱的热分析

2.3.2　成膜前驱及薄膜的化学键特征分析

2.3.3　薄膜的厚度、表面形貌分析

2.3.5　薄膜的晶体结构分析

2.3.6　薄膜的光催化性能分析

2.3.7　薄膜光吸收性能分析

3.1　高分子辅助沉积法制备LaCoO3外延膜的工艺研究

3.1.1　高分子辅助沉积法成膜机理分析

3.1.2　PEI分子量对LaCoO3薄膜外延质量的影响

3.1.3　热处理条件对LaCoO3薄膜外延质量的影响

3.1.4　旋涂转速对LaCoO3薄膜外延质量的影响

3.1.5　小结

3.2　LaCoO3外延膜的取向调控及光催化性能研究

3.2.1　不同取向LaCoO3外延膜的形貌表征

3.2.2　不同取向LaCoO3外延膜的结构表征

3.2.3　不同取向LaCoO3外延膜的光催化性能研究

3.2.4　小结

3.3 （100）取向LaCoO3外延膜的结构畸变调控及光催化性能研究

3.3.1　（100）取向LaCoO3外延膜的形貌表征

3.3.2　（100）取向LaCoO3外延膜的结构表征

3.3.3 （100）取向LaCoO3外延膜的光催化性能研究

3.3.4　小结

致　　谢

参考文献