苯胺绿聚合物极化子的高压特性

摘要

本文利用改进的Ginder-Epstein模型，研究掺杂态的苯胺绿聚合物极化子。通过数值计算得到体系的电子结构和几何结构，发现体系的电子能带的能隙中出现孤立的极化子能级，键序波幅和芳环扭角产生的晶格畸变涉及19个格点，产生晶格畸变，形成带正电有自旋的空穴极化子。计算得到苯胺绿极化子的理论吸谱，与实验结果一致。我们的研究在理论上支持苯胺绿聚合物导电是以极化子作为载流子。
　　通过数值模拟沿垂直于链方向施加压力，我们从理论上找到了室温下压强导致电导率增加的原因。发现室温高压下极化子晶格畸变被削弱直至消失而格点电子密度由局域分布趋于整链均摊;极化子激发能随体系受压而降低，最终导致载流子的相对浓度上升了12个数量级，聚合物由半导体转变成为金属型导体，理论临界压强为13.76 GPa。达到此压强后体系只存在价带顶到导带底的电子跃迁，其光吸收峰为0.5 eV，这可以作为压强达到饱和值的光谱学证据。
　　采用分子动力学模拟方法，我们计算空穴极化子随压强变化与其对应的迁移率。随着压强的增加，极化子迁移率出现先增加后减小的现象，出现类似二次函数的变化趋势，但始终保持类似金属类型的迁移率特征，高压导致体系的载流子浓度到达1018 cm-3，这使体系的电导率达到107 S·cm-1，得到饱和压强为13.76 GPa。我们可以得到压强使体系的电导率在半导体—导体很宽的范围内变化，这种现象与实验上数值分析得到的结果一致，体系的导电性不仅与迁移率有关，而且与载流子的浓度有关，同时可以证实采用增大压强的方法可以使得物质的电导率升高直至饱和，我们的理论研究结果可以解释苯胺绿聚合物极化子的导电机制。

目录

声明

摘要

1 引言

1．1 导电活性聚合物(CEP)

1．2 苯胺绿聚合物特殊的分子链结构

1．3 苯胺绿聚合物的物理性能

1．4 课题研究意义

2 一维体系

2．1 电子能带结构

2．2 苯胺绿聚合物中的四聚化

2．3 极化子

3 理论模型

3．1 Ginder-Epstein模型

3．2 BBV模型

3．3 双值跳跃模型

3．4 苯胺绿聚合物模型的选取

4 苯胺绿聚合物的极化子态

4．1 改进的GE模型

4．2 特殊的极化子态

4．3 小结

5 高压诱致的苯胺绿聚合物极化子猝灭

5．1 压力模拟方法

5．2 压力下的物理性质

5．3 小结

6 苯胺绿聚合物极化子的分子动力学模拟

6．1 理论方法

6．2 苯胺绿聚合物极化子的迁移率

6．3 小结

7 结论与展望

参考文献

致谢

在校期间的科研成果