FeSe单晶薄膜的分子束外延生长和角分辨光电子能谱研究

摘要

从2008年铁基超导发现到今天，寻找具有更高超导转变温度的超导材料和理解高温超导电性的产生机理是科学家追寻的梦想。FeSe是铁基超导体里成分和结构最简单的材料，被视为铁基超导体的原型体系，但因为缺少高质量的单晶材料，对其电子结构的研究一直极为匮乏。最近，清华大学薛其坤研究组和中科院物理所周兴江研究组利用扫描隧道显微镜(STM)和角分辨光电子能谱(ARPES)发现，在SrTiO3(STO)衬底上外延生长的单层FeSe薄膜，具有铁基超导体里最大的超导能隙，并对应着至少超过65 K的超导转变温度(Tc)。对FeSe电子结构的深入研究，对进一步理解铁基超导体的超导机理，以及如何提高材料的超导转变温度，有着极为重要的的意义。在本文中，我将首先介绍我设计的两套氧化物分子束外延(MBE)系统，以及为生长FeSe专门设计搭建的简易MBE系统。利用这套FeSe-MBE系统，我们在STO衬底上外延生长了高质量的FeSe单晶薄膜，并对其电子结构、超导电性和磁性进行了深入系统的研究。另外，我们还对六角FeSe和Na2Ti2Sb2O的电子结构进行了详细的研究。主要结果包括:
　　1.FeSe/STO的界面超导电性和磁性微观机理研究。
　　我们利用MBE外延生长并采用ARPES原位测量得到了单层FeSe薄膜的电子结构和超导能隙，证实了单层FeSe中存在超过60 K超导转变温度(Tc)的迹象。我们的研究结果解释了单层FeSe处于深度电子掺杂态的电子的来源，对构建单层FeSe的超导机制的理论模型具有重要的作用。此外我们发现在厚度大于2原子层(UC)的所有FeSe薄膜中均存在着短程（或动态）的自旋密度波(SDW)。这是实验上第一次从电子结构的角度证实了FeSe同其他FeAs类超导体一样，存在着SDW，与LDA的理论预言结果吻合。我们第一次测量得到了代表体的FeSe的能带结构并给出了与其他铁基超导体的典型相图极其类似的FeSe的相图，将铁砷类超导体和铁硒类超导体统一起来。根据相图，我们推测如果能在比STO晶格常数更大的衬底上生长单层FeSe，并能够对其进行适度的电子掺杂的话，有可能进一步提高其超导转变温度。我们的研究结果对提高材料的超导转变温度，理解铁基超导材料的超导机理，以及对超导理论模型的构建和检验，均具有重要的意义。
　　2.Co掺杂对FeSe薄膜电子结构和超导电性影响研究
　　我们在STO衬底上外延生长了高质量的FeSe单晶薄膜，研究了Co掺杂对不同厚度FeSe薄膜电子结构和超导电性的影响。对于单层FeSe，Co的电子掺杂可以显著的增加M点电子pocket的大小。我们发现单层FeSe M点电子型能带β的费米速度越大，超导能隙越小。通过Co的掺杂，我们将单层FeSe的超导转变温度从60 K提高到了70 K以上。在2.5 UC、3.25 UC和4 UC的FeSe样品里，我们通过Co的电子掺杂，成功的将SDW压制掉，从而测到了超导电性。在多层FeSe薄膜里，Co的电子掺杂可以压制掉SDW，使多层FeSe的能带结构变得跟单层FeSe类似。但在Co的最大掺杂约8％时，多层FeSe仍然不超导，这表明界面效应对单层FeSe异常高的超导Tc起着重要的作用。
　　3.六角FeSe电子结构与磁性研究
　　我们在STO衬底上外延生长了高质量的六角FeSe单晶薄膜，系统研究了其电子结构随温度和薄膜厚度的演变。我们发现单层六角FeSe处于电子掺杂态，费米面由六个椭圆形电子pocket组成。随着温度的升高，六角FeSe部分能带远离费米面向深能级移动，部分能带靠近费米面。移动的趋势是在30 K到300 K之间是一个渐变的过程，然后在300 K以后基本不再移动。SQUID测量结果表明六角FeSe磁化率在290 K附近有一个突变，结合ARPES变温结果我们推测六角FeSe在300 K附近有一个磁相变，ARPES探测到的能带的移动是这种磁相变所引起的。我们还发现当生长和退火温度比较低的时候，六角FeSe电子结构不随厚度发生变化。当退火温度较高时，可能由于Se空位的形成，会显著改变其电子结构。
　　4.Na2Ti2Sb2O电子结构研究
　　我们采用光子能量和偏振依赖的角分辨光电子能谱技术对Na2Ti2Sb2O的电子结构进行了详细的研究。我们实验测量得到的费米面和能带结构均与理论计算的非磁性态结果非常吻合，表明Na2Ti2Sb2O的基态没有磁性而且关联性很弱。偏振依赖的光电子能谱结果表明Na2Ti2Sb2O具有多能带、多轨道特性。kz依赖的光电子能谱结果表明Na2Ti2Sb2O能带结构具有较弱的三维特性。

目录

声明

摘要

1．引言

1．1 铜氧化高温超导体

1．2 铁基高温超导体

1．3 其它层状化合物超导体

1．4 本章小结

参考文献

2．仪器原理以及系统的设计和搭建

2．1 分子束外延

2．2 角分辨光电子能谱

参考文献

3．四方FeSe单晶薄膜的分子束外延生长和电子结构研究

3．1 研究背景

3．2 四方FeSe单晶薄膜的分子束外延生长

3．3 单层FeSe的电子结构和超导电性

3．4 多层FeSe薄膜的电子结构和磁性

3．5 FeSe薄膜的相图

3．6 本章小结

参考文献

4．Fe1-xCoxSe单晶薄膜的分子束外延生长和电子结构研究

4．1 研究背景

4．2 Fe1-xCoxSe单晶薄膜的分子束外延生长

4．3 单层Fe1-xCoxSe单晶薄膜的电子结构和超导电性

4．4 Co掺杂对多层FeSe薄膜的电子结构和超导电性影响

4．5 本章小结

参考文献

5．六角FeSe单晶薄膜的分子束外延生长和电子结构研究

5．1 研究背景

5．2 六角FeSe单晶薄膜的分子束外延生长

5．3 单层六角FeSe电子结构

5．4 六角FeSe电子结构随厚度演变

5．5 本章小结

参考文献

6．Na2Ti2Sb2O单晶的电子结构研究

6．1 研究背景

6．2 Na2Ti2Sb2O的电子结构

6．3 本章小结

参考文献

7．全文总结

博士期间发表论文

致谢