基于SPAMS研究西安城北地区PM2.5的污染特征

摘要

大气细颗粒物对环境空气质量、城市区域、气候变化和人类健康有着较大的影响。细颗粒物的理化特性，如粒径分布、化学成分、混合状态以及吸湿性等会对环境有很大的影响。传统手工滤膜采样时间分辨率低，实验分析复杂，且在存储和运输过程中很容易造成样品的损失，致使分析结果存在一定的误差。SPAMS具有很高的时间分辨率（1h），可有效降低潜在的人为因素，同时在线获得颗粒物粒径分布和化学成分信息。本研究主要利用单颗粒气溶胶质谱仪（ Single Particle Aerosol Mass Spectrometer，SPAMS）对西安市2015年7月~2016年5月不同季节、典型污染过程的大气细颗粒物进行研究，分析单粒子的粒径分布、化学成分特征、混合状态、污染来源及老化过程等。本研究主要从以下几个方面讨论：
　　(1)采样期间西安市主要颗粒物的变化特征；
　　由于SPAMS采集数据量巨大，本研究利用ART-2a算法将采样期间的细颗粒物根据其质谱化学成分特征分为有机碳颗粒（OC）、高分子有机碳（HOC）、元素碳颗粒（EC）、混合碳颗粒（ECOC）、左旋葡聚糖颗粒（LEV）、矿尘颗粒（Mdust）、重金属颗粒（HM）、富钾颗粒（K）、富钠钾颗粒（Na）共9类。
　　(2)采样期间西安市典型污染过程中颗粒物化学组分变化特征
　　研究运用单颗粒气溶胶质谱（SPAMS）在线观测，对西安市重污染过程中（2016年1月4日~20日）采集到的3492815个大气细颗粒物进行分类，并分析了主要颗粒类型的占比情况、粒径分布、空气相对湿度影响和来源解析等。结果表明，冬季重污染过程中细颗粒物粒径主要分布在0.4～1.4μm之间，OC、ECOC、K占比较大。优良天相对污染过程，OC和LEV占比有所上升，EC、ECOC和K有所下降，Mdust和HM的占比变化幅度不大。当相对湿度>60％时，EC、ECOC和HM的丰度增加，HOC对湿度变化不敏感。在低湿度下K、Na和Mdust的丰度增加。西安市冬季细颗粒物主要来源于燃料燃烧和工业排放，而且高湿低温的环境下容易促使二次颗粒的生成。
　　本研究选取了2015年8月16日～19日出现的沙尘过程为研究对象，分析沙尘前后颗粒物的成分变化特征。结果表明：沙尘污染过程各类颗粒物粒径主要分布在0.4～1.6μm范围内，沙尘发生前颗粒物主要EC颗粒物为主，沙尘期间Mdust颗粒(矿尘类颗粒物)的占比显著提高，沙尘后期OC和LEV颗粒物占比例最大。K+、Mg+、Al+、Ca+、SiO3-特征离子的占比在沙尘污染期间都有不同程度的增长。西安市大气气溶胶化学成分的变化归根结底是西安本地源与沙尘携带的外源污染发生吸附混合或者化学反应。
　　(3)对西安城市范围的25条道路进行了道路尘样品采样，利用扫描电镜（SEM）对采集的道路尘样品进行了扫描，发现道路尘样品多为粒度较大、形状不规则的颗粒。利用SPAMS共检测到了35722个粒径分布在0.6～2.5μm范围内且同时含有正负谱图信息的道路尘颗粒。结果表明：道路尘样品的分析率依次为主干道>次干道>支路>快速路。道路尘的谱图与土壤和水泥尘的质谱图相似。道路尘的来源主要有扬尘源，城市交通源和生物质燃烧源。

目录

声明

1 绪论

1.1 研究背景

1.2 PM2.5概述

1.3 在线单颗粒气溶胶质谱仪国内外研究现状

1.4 研究内容

2 实验方法

2.1 仪器与试剂

2.2 自适应共振理论神经网络算法（ART-2a）

2.3 采样点设置与大气采样

2.4 数据处理

3 ART-2a化学成分分类

3.1 ART-2a分类数据统计

3.2 主要类型颗粒的质谱特征

3.3 主要类型颗粒分析

3.4 小结

4 典型污染过程中PM2.5化学组分的变化分析

4.1 重污染过程分析

4.2 典型沙尘影响过程分析

4.3 燃放烟花爆竹过程分析

5 西安市道路尘的单颗粒质谱特征

5.1实验部分

5.2 结果与讨论

6 结论

6.1结论

6.2 展望

致谢

参考文献

附录