原位复合SiNWs-Mg2Si复合材料的工艺及热电传输性能研究

摘要

能源与环境问题是当前全世界关注的焦点，热电材料作为一类在温差驱动下可直接对低品位热源进行回收利用的能源转换材料，备受人们关注，在工业余热发电、航空、医疗以及微电子等领域具有极大应用前景。与块体热电材料相比，纳米线复合热电材料以其独特的结构使得热电性能表现更佳。 本文以Mg2Si基热电材料为研究对象，改变以往硅纳米线（SiNWs）外掺的方法，利用机械合金化（Mechanical Alloying，MA）工艺制备出的Ni包Si粉体作为SiNWs的前驱粉体，通过电场激活压力辅助合成技术（Field-Activated and Pressure-Assisted Synthesis，FAPAS）一步合成法制备原位复合SiNWs-Mg2Si热电材料，通过调整制备工艺和掺杂元素对该材料体系的热电性能进行了优化。得到如下结论： FAPAS一步原位复合法成功实现了SiNWs在Mg2Si基体中的均匀掺入，使其热电性能提升了20%，为纳米线复合材料的制备提供了一种新的途径。该方法制备工艺简单，可重复性强，且可有效避免对样品的二次污染。重金属元素Sb和SiNWs共掺可改善该复合材料的热电性能。SiNWs的掺入并未改变基体材料的散射机制，随着 SiNWs 含量的增加，Mg2Si0.99Sb0.01样品的电阻率先下降后升高，Seebeck系数和热导率的变化幅度并不明显。当SiNWs含量为1.5at.%时样品的ZT值最大，在775K下可达0.6，比未掺杂SiNWs的样品性能提高了20%。 对Sb和Bi两种不同元素对SiNWs-Mg2Si复合热电材料的掺杂效果研究发现，Sb掺杂样品的功率因子在775K下达到最高，为2.5mWm-1K-2。在整个测试温度区间内优于Bi掺杂样品，但是其热性能方面的优势表现不突出。对热电优值的计算结果表明，Sb掺杂复合材料的ZT值高于Bi掺杂的样品，Mg2Si0.99Sb0.01SiNWs0.015的ZT值最高，在775K下可达到0.6，在同比例掺杂下比Bi掺杂样品高33%。 结果表明，SiNWs的复合可以通过电阻率和Seebeck系数之间的解耦效应和界面过滤效应有效提高Mg2Si材料的热电性能，通过原位合成SiNWs-Mg2Si复合材料比外掺法获得的复合材料具有更优异的热电性能。相较于Bi掺杂，Sb掺杂能够更有效提升SiNWs-Mg2Si复合材料的热电性能。

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