基于量子点/半导体纳米管状复合材料光-电效应的生物传感研究

摘要

在本论文中，分别采用了电致化学发光(ECL)和光电化学(PEC)分析技术结合TiO2纳米管材料的功能化，分别构建了signal-on的ECL氨基酸传感器和高灵敏度的PEC免疫传感器。
　　第一章简要综述了电致化学发光生物传感器的原理与分类及其在生物分析中的应用，光电化学生物传感器的原理、分类及在生物分析中的应用，纳米材料在生物分析中的应用。
　　第二章提出了一种基于CdTe/TiNT复合纳米管阵列ECL的Ni2+一组氨酸特异性识别“开关”。首先在TiNT上组装L-半胱氨酸修饰的CdTe QDs，得到具有较强ECL信号的CdTe/TiNT复合纳米管。当Ni2+进入到复合纳米管中时，CdTe QDs表面的氨基与羧基能够与Ni2+发生络合，ECL信号减弱甚至猝灭;当往上述体系中加入组氨酸，由于组氨酸与Ni2+的特异性的亲和作用，使Ni2+从CdTe上脱离下来，ECL信号重新恢复。该传感器灵敏度高，特异性好而且分析速度快。
　　第三章发展了一种基于CdS/TiNT复合纳米管阵列的高灵敏的光电免疫传感器。采用连续化学浴沉积装法在TiNT上组装CdS纳米晶，制备的CdS/TiNT复合纳米管阵列在可见光区具有稳定光电响应。当Au作为二抗载体引入体系后，二抗上标记碱性磷酸酶(ALP)与底物3-吲羟磷酸二钠盐(3-IP)在Au纳米粒子催化下发生反应生成Ag(0)沉积在Au表面，使体系的光电流出现降低。除了纳米粒子的位阻效应外，CdS在光激发下，与Ag NPs之间产生了激子-等离子体激元相互作用，上述两个原因使光电流发生明显降低，从而实现了对抗原的高灵敏检测。当没有用ALP与3-IP反应来进行Ag沉积时，检测抗原的线性范围为1.0×10-14～1.0×10-8g mL-1，检出限为1.0×10-15g mL-1;当体系沉积了Ag NPs后，抗原的检测线性范围为1.0×10-18～1.0×10-8g mL-1，检出限降低到1.0×10-19g mL-1，灵敏度明显提高。该传感器实现了免疫信号的放大，获得了极高的检测灵敏度，为PEC在免疫传感中的应用提供了一种新思路。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1 生物传感器概述

1．1 电致化学发光生物传感器

1．2 光电化学生物传感器

1．3 纳米材料在生物分析中的应用

1．4 本论文选题意义及研究内容

第2章 基于CdTe／TiNT复合纳米管阵列ECL的Ni2+-组氨酸特异性识别“开关”

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验仪器与试剂

2．2．2 CdTe量子点的制备

2．2．3 CdTe／TiNT复合纳米管的制备

2．2．4 组氨酸修饰的Fe3O4纳米粒子的制备

2．2．5 ECL组氨酸传感器的构建

2．2．6 ECL测试

2．3 结果与讨论

2．3．1 CdTe量子点的表征

2．3．2 His-Fe3O4的表征

2．3．3 CdTe／TiNT复合纳米管的表征

2．3．4 ECL的Ni2+-组氨酸传感器的构建

2．3．5 实验条件的优化

2．3．6 ECL的Ni2+-组氨酸传感器的ECL测试

2．3．7 干扰的测定

2．4 本章小结

第3章 基于CdS／TiNT复合纳米管阵列的信号放大光电免疫传感研究

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验仪器与试剂

3．2．2 CdS／TiNT复合纳米管的制备

3．2．3 Ag／CdS／TiNT与Au／CdS／TiNT的制备

3．2．4 Ab／Au与ALP-Ab／Au免疫标签的制备

3．2．5 纳米材料的表征

3．2．6 光电免疫传感器的构建

3．2．7 光电化学检测

3．3 结果与讨论

3．3．1 纳米材料的表征

3．3．2 CdS／TiNT复合纳米管阵列的光电性能

3．3．3 实验条件的优化

3．3．4 光电免疫传感器的构建过程

3．3．5 光电免疫传感器的光电测试

3．3．6 标准曲线和线性范围

3．3．7 基底及干扰的测定

3．4 本章小结

第4章 结论

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文