旋风滑动弧等离子体时间分辨诊断及其脱除氨的研究

摘要

滑动弧等离子体作为一种暖等离子体源，兼具热和冷等离子体的优点，在燃料转化、材料表面改性、污染控制等领域具有广泛的应用前景。针对其环境应用背景，本论文开展了滑动弧放电等离子体的诊断及其脱除氨的研究。由于滑动弧等离子体中体系温度相对较高(1500-4000 K)，多种分子的辐射跃迁谱带重叠严重，因此本论文首先对解析分子重叠发射光谱进行了研究并由此确定了滑动弧等离子体参数。然后，设计了旋风滑动弧等离子体反应器，并对工频和千赫兹交流旋风滑动弧等离子体的放电特性进行了时间分辨诊断研究。最后，开展了千赫兹交流旋风滑动弧等离子体脱除氨的研究。取得的主要结果如下:
　　1.基于双原子分子光谱辐射模型，开展了N2(C-B，△v=0)、OH(A-X，△v=0)和N+2(B-X，△v=0)的非重叠发射光谱、N2(C-B，△v=1)+OH(A-X，△v=0)以及N2(C-B，△v=-2，-3)+N+2(B-X，△v=0)的重叠发射光谱模拟计算，并对滑动弧等离子体中的实验光谱进行了自动拟合计算。拟合结果表明，N2(C-B，△v=-2)在计算振动和转动温度时较为可靠，而N2(C-B，△v=0)可以用于计算转动温度。在一个放电周期内，根据OH(A-X)测得的转动温度比根据N2(C-B)和N+2(B-X)测得的值约高1200K。在每半个放电周期内，OH(A)与N2(C)的数密度之比呈凹形分布，且在首尾两段，其值大于30，在中间阶段约为25。N+2(B)与N2(C)的数密度之比在每半个放电周期内呈双峰分布，约在0.1-0.2之间变化。
　　2.通过电学、时间分辨成像和时间分辨发射光谱测量，研究了工频交流旋风滑动弧环形模式放电的时间演化特性。结果表明，在每半个放电周期内，放电依次经历弧点火、弧滑动和弧熄灭三个阶段。弧点火阶段为较强的放电击穿过程，并伴随着多次电压快速下降和强烈的电流脉冲。随后进入弧滑动阶段，其放电电压和电流变化平缓，并且阴极弧根处的光强明显大于弧通道其它区域，具有类辉光放电的特性。N2(C-B)在弧点火阶段的发射光谱强度远大于其在弧滑动阶段的强度，而OH(A-X)和N+2(B-X)在弧滑动阶段的强度却大于其在弧点火阶段的强度。在实验所考察的范围内，N2的振动和转动温度随放电功率的增加而几乎保持不变，而随水汽含量的增加而逐渐下降。
　　3.开展了30 kHz交流旋风滑动弧等离子体的放电特性研究。结果表明，弧通道强度主要集中在阴极弧根处。随着气体流量的增加，弧通道滑动由环形模式向螺旋模式过渡，且下次放电的引发过程发生在上次放电熄灭附近的位置而非引弧电极最小间隙处。在给定的放电功率下，N2(C-B)和N+2(B-X)的发射光谱强度几乎不受水汽含量的影响，而OH(A-X)的发射光谱强度却随水汽含量的增加而大幅增加。在空气放电中，在所考察的放电功率范围内，弧通道直径为1.1-1.3 mm，且根据电流密度方法得出的电子密度为(5.5-8.1)×1012 cm-3。为验证该方法的可靠性，在4％ H2/N2放电体系中对采用电流密度方法和Hβ谱线的Stark展宽方法得出的电子密度进行了比较，二者在数量级(1013cm-3)上是一致的。另外，在单个放电周期内，电子密度与瞬时功率的变化趋势是一致的。
　　4.开展了30 kHz交流旋风滑动弧等离子体脱除氨的研究。结果表明，气体总流量、出口直径和能量密度是影响弧通道滑动模式和NH3转化率的三个重要参数。对于NH3/N2体系，在所考察的出口直径和气体流量范围内，减小出口直径或增加气体流量可以使弧通道滑动模式由常规螺旋模式(ModeⅢ-A)过渡到缩口螺旋模式(ModeⅢ-B)，使NH3转化率提高。与NH3/N2体系相比，O2的加入可以在低的能量密度下获得高的NH3转化率。随气体流量的增加，弧通道滑动模式由ModeⅢ-B向外延螺旋模式(ModeⅢ-C)过渡，导致NH3转化率降低。出口处接入石英管可以使弧通道滑动模式重新回到ModeⅢ-B，NH3转化率得以进一步提高。由直流与30 kHz交流电源的比较可知，相同能量密度下二者的NH3转化率相当，只是前者可以比后者提供更高的能量密度。

目录

声明

摘要

主要符号表

1 绪论

1．1 等离子体概述

1．1．1 热等离子体

1．1．2 非热等离子体

1．2 滑动弧等离子体分类

1．2．1 刀片电极结构

1．2．2 同轴电极结构

1．3 滑动弧等离子体的放电特性诊断

1．3．1 电学特性和弧通道运动

1．3．2 电子温度和电子密度

1．3．3 振动和转动温度

1．3．4 Elenbaas-Heller方程和通道模型

1．4 滑动弧等离子体的环境应用

1．4．1 气相有机污染物治理

1．4．2 液相有机污染物治理

1．4．3 含氨废气治理

1．5 论文选题与研究内容

2 等离子体发射光谱拟合计算

2．1 引言

2．2 发射光谱计算模型

2．2．1 谱线位置

2．2．2 布居数

2．2．3 跃迁几率

2．2．4 谱线展宽函数

2．3 双原子分子光谱计算

2．3．1 N2的第二正带系N2(C3Πu-B3Πg)

2．3．2 N2+的第一负带系N2+(B2Σ+u-X2Σ+g)

2．3．3 OH的紫外带系OH(A2Σ+-X2Πi)

2．4 双原子分子的模拟光谱

2．4．1 非重叠模拟光谱

2．4．2 重叠模拟光谱

2．5 光谱拟合参数确定

2．5．1 自动拟合方法的可行性

2．5．2 实验光谱拟合计算

2．6 小结

3 工频旋风滑动弧环形模式的时间分辨诊断研究

3．1 引言

3．2 实验装置和方法

3．2．1 配气系统

3．2．2 工作电源

3．2．3 滑动弧反应器

3．2．4 电学和光学测量

3．3 结果与讨论

3．3．1 电学诊断

3．3．2 时间分辨成像诊断

3．3．3 时间分辨发射光谱诊断

3．4 小结

4 千赫兹旋风滑动弧等离子体的放电特性研究

4．1 引言

4．2 实验装置和方法

4．2．1 实验装置

4．2．2 电学与光学测量

4．3 结果与讨论

4．3．1 弧通道时空演化

4．3．2 不同水汽含量下的时间分辨发射光谱诊断

4．3．3 不同O2含量下的时间分辨发射光谱诊断

4．3．4 电子密度估算

4．4 小结

5 旋风滑动弧等离子体脱除氨的研究

5．1 引言

5．2 实验装置与方法

5．3 产物定量分析

5．4 结果与讨论

5．4．1 电极轴向间距的筛选

5．4．2 NH3浓度的影响

5．4．3 旋风出口直径的影响

5．4．4 气体总流量的影响

5．4．5 O2／NH3比值的影响

5．4．6 直流和交流电源的比较

5．4．7 氨脱除机理的初步探讨

5．5 本章小结

6 结论与展望

6．1 结论

6．2 创新点摘要

6．3 展望

参考文献

附录

攻读博士学位期间科研项目及科研成果

致谢

作者简介