污染物乙醇胺光催化制氢及无机阴离子对葡萄糖光催化放氢影响的研究

摘要

第一部分研究了以污染物乙醇胺同系物为电子给体在Pt/TiO<,2>上光催化生成氢的反应。结果表明，三种乙醇胺都能显著地提高光催化放氢效率，且污染物也被很好降解。研究了反应时间、起始浓度、pH值对光催化放氢和污染物降解的影响。制氢和污染物降解都是在弱碱性(pH为8-9左右)时活性最好。三种乙醇胺浓度对放氢反应的影响，表观上符合Langmuir-Hinshelwood关系式。乙醇胺光催化降解最终产物主要是CO<,2>，H<,2>O和NH<,3>，检测到了中间产物-乙醇胺和甲醛。探讨了可能的反应机理。 第二部分主要考察了SO<'2-><,4>、Cl<'->、NO<,3><'->、H<,2>PO<,4><'->、HCO<,3><'->及CO<,3><'2->等无机离子对葡萄糖在Pt/TiO<,2>上光催化放氢的影响，结果发现H<,2>PO<,4><'->对光催化放氢有很强的抑制作用， SO<,4><'2->、Cl<'->和NO<,3><'->对反应则有微小的抑制作用，而HCO<,3><'->和CO<,3><'2->却有较大的促进作用，尤以CO<,3><'2->的促进作用更大。通过溶液COD值的测定、电化学分析、UV-vis和FT-IR等手段进一步探讨了无机阴离子所起作用的机制。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章引言

1.1概述

1.2光催化降解及制氢原理

1.3光催化降解和制氢反应效率

1.4光催化反应途径

1.5提高TiO2光催化活性的途径

1.5.1改变TiO2晶体结构

1.5.2 TiO2晶体改性

1.5.3表面光敏化

1.5.4 TiO2的表面修饰

1.6电子给体对光催化制氢反应的影响

1.6.1电子给体对及电子-空穴复合的抑制

1.6.2电子给体对催化剂稳定性的影响

1.7影响光催化反应速率的一些其他因素

1.7.1溶液pH值的影响

1.7.2光强与反应物浓度的影响

1.7.3温度的影响

1.7.4无机离子的影响

1.7.5超声辐射对二氧化钛催化活性的影响

1.8光催化反应过程中的分析技术

1.8.1动力学研究

1.8.2待测样品的前处理和降解产物的测定

1.8.3羟基自由基的检测和测定方法

1.9光催化反应动力学

1.9.1 Langmuir-Hinshelwood动力学模型

1.9.2其他动力学模型

1.10光催化制氢研究工作的新进展

1.10.1光催化反应体系

1.10.2新型的半导体光催化剂

1.11研究展望

1.12选题依据和意义

1.13创新之处

第二章污染物乙醇胺Pt/TiO2光催化制氢

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1主要试剂

2.2.2主要实验仪器

2.2.3光催化剂的制备

2.2.4光催化反应

2.2.5吸附实验

2.3结果与讨论

2.3.1制氢及降解时间曲线

2.3.2放氢浓度曲线

2.3.3溶液pH值对光催化放氢和生成氨反应的影响

2.3.4乙醇胺在TiO2表面的吸附

2.3.5反应机理的探讨

2.4小结

第三章无机阴离子对Pt/TiO2上葡萄糖光催化放氢的影响

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1主要试剂

3.2.2主要实验仪器

3.2.3光催化剂的制备

3.2.4光催化反应

3.2.5溶液COD的测定

3.2.6 TiO2膜电极的制备及电化学分析

3.2.7催化剂UV-vis分析

3.2.8催化剂FT-IR分析

3.3结果与讨论

3.3.1无机阴离子浓度对葡萄糖光催化生成氢的影响

3.3.2 SO42-，Cl-，NO3-的影响

3.3.3 H2PO4-的影响

3.3.4 HCO3-,CO32-的影响

3.4

第四章结论

参考文献

致谢

攻读学位期间的研究成果