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UMCM-1-NH2的后合成修饰及在催化制备β-氨基醇和环碳酸酯反应中的应用

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第一章 绪论

1.1 金属有机骨架化合物(MOFs)

1.2 金属有机骨架化合物的特点及其应用

1.3 金属有机骨架化合物在催化方面的应用发展

1.4 UMCM-1-NH2的结构及其后修饰

1.5 论文选题意义及研究内容

第二章 UMCM-1-NH2/n-Bu4NBr在催化环氧化合物和CO2 合成环碳酸酯反应中的应用

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 小结

第三章 UMCM-1-NH2的后合成修饰及在制备β-氨基醇反应中的应用

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 表征结果与讨论

3.4 小结

第四章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

致谢

参考文献

攻读学位期间的研究成果

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摘要

金属-有机骨架化合物(Metal-Organic Frameworks,简称MOFs)是指金属离子与有机配体通过自组装过程形成具有周期性网络结构的金属-有机骨架材料。比表面积大,孔径大小可调等特点使得 MOFs在分子传感,荧光等领域应用广泛。随着MOFs的后合成修饰技术(Post-synthetic modification,简称PSM)的产生,大大的拓展了金属-有机骨架材料的应用范围。本文研究内容是通过后合成修饰的方法将席夫碱引入到 MOFs孔道中,再螯合金属离子应用于催化有机胺和环氧化合物的开环反应。
  第一章为文献综述,叙述MOFs的概念、特点,催化合成β-氨基醇的意义,重点阐述 MOFs的后合成修饰方法及其在催化领域的应用,最后阐明了本论文的研究内容及意义。
  第二章构建 UMCM-1-NH2/n-Bu4NBr协同催化体系,将该体系应用于催化CO2和环氧丙烷的偶联反应合成环碳酸酯中,在较温和的条件下即能催化该反应,且具有较好的催化效果,并具有很好的循环使用性能。
  第三章采用后合成修饰(Post-synthetic modification,PSM)技术将水杨醛锚装到 UMCM-1-NH2上,得到席夫碱功能化的UMCM-1-NH-Sal,在该化合物孔道内的席夫碱N、O原子上螯合铜离子得到UMCM-1-NH-Sal-Cu催化剂,并应用核磁共振氢谱(1HNMR)、X射线衍射(PXRD)、热重分析(TGA)、N2吸附-脱附(BET)等手段对催化剂进行了表征,将其用于催化有机胺和环氧化物的开环反应制备β-氨基醇,结果表明该催化剂具有良好的催化效果。

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