用于CO2吸附的负载型咪唑离子液体合成及性能研究

摘要

采用浸渍法将咪唑型离子液体负载到硅胶和活性炭上，制得一系列负载离子液体，并对其进行了 FTIR、TG、DSC、SEM表征和CO2吸附性能评价。系统研究了试验条件，如载体种类、载体活化方法、浸渍液浓度、浸渍时间、离子液体种类和负载量等参数，对样品孔结构分布、CO2吸附量、CO2/N2选择性和抗水性能的影响规律，还探讨了 CO2在负载离子液体内的吸附扩散机理。主要研究结论如下：
　　（1）FTIR分析结果表明，浸渍法成功将离子液体负载到硅胶和活性炭上。TG分析结果表明，负载离子液体具有良好的热稳定性。DSC分析结果表明，负载于载体上的[Emin]TFSI以结晶态和游离态两种状态存在，且其熔点相对于纯离子液体的有所下降。SEM分析结果表明，负载离子液体能够较好地保持多孔材料的孔结构特征。
　　（2）浸渍试验参数，如浸渍液浓度和时间、载体种类和活化方法、离子液体种类和负载量等对负载型咪唑离子液体样品的孔道特征、CO2吸附量、CO2/N2选择性能和抗水性能均有一定的影响。在298 K和0.1 MPa下，浸渍液浓度为0.24 mol/L，浸渍时间为3 h的活性炭负载[Bmim]TFSI样品BMT-AC-3hCO2吸附量较高，达8.65wt％。离子液体的引入能够有效阻止氮气和水蒸汽的进入，明显提高负载离子液体样品的 CO2/N2吸附选择性和抗水性能，且活性炭负载较长烷基链的咪唑样品 OMT-AC-6h，具有较好的选择性和抗水性能。负载离子液体样品具有良好的CO2吸附/脱附循环使用性能。
　　（3）利用吸附平衡模型Freundlich方程对273 K下CO2在负载型咪唑离子液体上的吸附等温线进行拟合。负载型咪唑离子液体的 CO2吸附机理倾向于吸附剂表面不均匀的多分子层覆盖，即符合Freundlich方程。
　　（4）HSDM模型可以较好地拟合负载型咪唑离子液体的CO2吸附数据，并得到了CO2在硅胶负载咪唑离子液体中的扩散系数Ds值数量级为10-7 m2/s，在活性炭负载离子液体中的Ds值数量级为10-8 m2/s，比纯离子液体的Ds值（10-10 m2/s）高出2~3个数量级，说明与纯离子液体相比，CO2在负载离子液体样品中的扩散效率更快。CO2在离子液体改性载体上的扩散系数 D2值小于其在空白载体中的扩散系数，且随着浸渍时间的增加，D2值呈现出减小的趋势，表明随着浸渍时间的增加，更多的离子液体进入到了载体孔道内，阻碍了CO2的扩散。

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变量注释表

1 绪论

1.1 研究背景和意义（Research Background and Significance）

1.2 CO2捕集和分离（CO2 Trapping and Separation）

1.3 离子液体（Ionic Liquid）

1.4 固载离子液体（Immobilized Ionic Liquid）

1.5 吸附基础理论（Based Adsorption Theory）

1.6 本论文设计思路及研究内容（The Design Concept and Research Contents）

2 负载型咪唑离子液体的制备及表征

2.1 引言（Introduction）

2.2 原料和仪器（Materials and Instruments）

2.3 负载型咪唑离子液体的制备（Preparation of Immobilized Imidazolium Ionic Liquid）

2.4 负载型咪唑离子液体的表征（Characterization of Immobilized Imidazolium Ionic Liquids）

2.5 本章小结（Summary）

3 负载型咪唑离子液体的CO2吸附性能研究

3.1 引言（Introduction）

3.2 试验条件（Experimental Conditions）

3.3 CO2吸附性能（CO2 Adsorption Property）

3.4 CO2/N2吸附选择性和CO2循环使用性（Adsorption Selectivity of CO2/N2 and Cycle Performance of CO2）

3.5 抗水性能（Water Resistance）

3.6 本章小结（Summary）

4 负载型咪唑离子液体的CO2吸附机理分析

4.1 引言（Introduction）

4.2 吸附等温线的拟合（Adsorption Isotherm Fitting）

4.3 扩散系数（Diffusion Coefficients）

4.4 本章小结（Summary）

5 结论

6 今后工作展望

参考文献

作者简历

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