结合分子束外延和脉冲激光多光束干涉技术的空间有序InAs/GaAs(001)量子点生长的研究

摘要

InAs/GaAs量子点在量子点半导体激光器、量子点红外探测器、单光子光源和量子点太阳能电池等领域有广泛的应用前景。半导体量子点的制备方法通常有应变自组织生长和在图形化衬底上生长空间有序量子点。自组织生长的量子点材料缺陷少，光电特性优良，但量子点的成核位置随机，尺寸和密度难以精确控制，使得量子点材料在实际应用中受到限制。为控制量子点的成核位置，通常采用在图形化衬底上生长空间有序量子点的方法。但由于在衬底图形化的过程中，需要进行反复的光刻和缓冲层的再生长，因此不可避免的在衬底中引入缺陷和杂质，从而对量子点及光电器件产生不利影响。为实现基于量子点材料体系的光电器件的广泛应用，有必要探索开发新的制备方法，以获得具有良好光电特性的空间有序量子点。
　　论文结合分子束外延和脉冲激光多光束干涉技术，探索研究了一种新的空间有序的InAs/GaAs(001)量子点的制备方法，即在量子点的生长过程中，对样品进行脉冲激光四光束干涉的原位辐照。由于激光作用后，样品表面形貌和化学组分呈现出与干涉光场对应的周期变化，从而实现对量子点成核位置的调控。针对上述的研究目标和实验方案，论文分别研究了分子束外延技术自组织生长InAs/GaAs(001)量子点，单光束紫外纳秒脉冲激光原位辐照对InAs/GaAs(001)量子点生长的影响，激光多光束干涉光刻图样及光刻，紫外纳秒脉冲激光干涉原位辐照调控生长空间有序InAs/GaAs(001)量子点。
　　量子点生长中应需要根据实际的需要选取合适的生长条件，论文首先研究了衬底温度、生长速率和InAs沉积厚度等生长条件对InAs/GaAs(001)量子点形貌和密度的影响。在较高的衬底温度和较慢的生长速率下，In原子在样品表面的迁移长度较大，从而有利于形成低密度、大尺寸的量子点，反之则有利于形成高密度、小尺寸的量子点。随着沉积量的不断增加，量子点的密度和尺寸也不断增加，但过量的沉积则会产生失配位错。研究结果为后续空间有序量子点生长条件的选择提供了参考。
　　为研究量子点的生长过程中，脉冲激光原位辐照对InAs/GaAs材料体系的作用效果、作用机制以及对量子点生长的影响，实验中利用单光束的紫外纳秒脉冲激光原位辐照样品表面。原子力显微镜的测试结果发现，InAs浸润层表面出现显著的原子层移除和开口为椭圆形的纳米孔。浸润层表面形貌的变化是由光致电激发诱导的原子脱附效应引起的，而高温下In原子的不稳定、易脱附加剧了这一效果。原位的脉冲激光辐照对量子点的成核产生重要影响。一方面由于In原子的脱附，使得激光辐照区域量子点的成核相对无辐照区域的出现延迟，另一方面，较高能量密度的脉冲激光辐照产生的纳米孔，由于表面化学势低，成为量子点优先成核的位置。研究结果表明，利用脉冲激光诱导的原子脱附对样品表面形貌、化学组分的改变，可以调控量子点的生长。
　　对激光多光束干涉图样和光刻的研究为脉冲激光多光束干涉原位辐照的实验做了理论上和技术上的储备。根据电磁场理论，多光束激光干涉光场的能量分布是各光束复振幅之和的平方，相干光的光强比、入射方向和偏振方向是干涉图样的重要影响因素。数值模拟的结果表明，改变这些因素可以获得不同分布和不同对比度的干涉图样。利用大功率脉冲激光的烧蚀效应可以将干涉图样直接转移到半导体样品表面。实验中在Epi-ready（用于外延生长的）和Homo-epitaxial（经同质外延生长后的）GaAs基片表面制备了与干涉图样对应的周期的纳米结构。基于热传导模型的样品表面温度分布的计算表明，在光热效应导致的温度场的作用下，样品表面出现了材料的移除和熔融物质的转移，从而形成最终的表面形貌。此外，激光干涉烧蚀的结果表明，对传统的空间有序量子点生长，在制备图形化衬底过程中不可避免地对衬底造成损伤，不利于量子点的光电特性。
　　在量子点的生长过程中，利用紫外纳秒脉冲激光四光束干涉原位辐照调控生长了空间有序的 InAs/GaAs(001)量子点。激光辐照后，样品表面 InGaAs互混层出现与干涉图样对应的纳米孔和纳米岛阵列。由于脉冲激光截面能量分布的不均匀，导致样品表面干涉光场的强度和对比度随位置发生变化，其中在强度低、对比度高的区域有利于形成纳米孔结构，在强度高对比度低的区域有利于形成纳米岛结构。InGaAs互混层形貌的变化是由光致电激发诱导的原子脱附效应引起的，但由于干涉光场强度的最大值是单光束原位辐照实验中的3倍，激光的作用效果发生在表面3至5个原子层内。激光干涉辐照使样品表面形貌和化学组分呈现出与干涉光场对应的周期变化，从而对量子点的生长产生重要影响。一方面纳米岛区域和纳米孔以外的区域是富In的区域，有利于量子点的提前成核，另一方面纳米结构的边缘是样品表面吸附的In原子与衬底结合的优先位置，从而也是量子点优先成核的位置。对尺寸较小的纳米岛结构（尺寸50nm至70nm，高度1至3个原子层），由于生长过程中量子点与浸润层和衬底之间的物质交换，纳米岛被其周围的量子点合并，样品表面最终呈现有序的量子点阵列。
　　根据作者的文献调研，目前尚未有其他研究组采用类似的实验方法制备空间有序量子点。论文中所述的实验方法，相比于传统的图形化衬底上制备的空间有序量子点，在制备过程中未引入任何杂质，对衬底的破坏仅限于样品表面3至5个原子层厚度的 InGaAs互混层内，为制备具有优良光电特性的空间有序量子点提供了一种可行方案。论文中的研究对实现基于量子点材料体系的光电器件的广泛应用有积极的意义。

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第一章 引言

1.1 研究背景

1.2 论文的研究意义与研究内容

第二章 分子束外延技术自组织生长InAs/GaAs(001)量子点

2.1 分子束外延技术及设备

2.2 分子束外延技术自组织生长InAs/GaAs(001)量子点

2.3 本章小结

第三章 单光束紫外纳秒脉冲激光原位辐照对InAs/GaAs(001)量子点生长的影响

3.1 光致电激发诱导的原子脱附

3.2 实验光路的设计与搭建

3.3 单光束紫外纳秒脉冲激光原位辐照对 InAs/GaAs(001)量子点生长的影响

3.4 本章小结

第四章 激光多光束干涉图样及光刻

4.1 激光干涉光刻技术简介

4.2激光多光束干涉图样

4.3脉冲激光多光束干涉烧蚀

4.4 本章小结

第五章 紫外纳秒脉冲激光干涉原位辐照调控生长空间有序InAs/GaAs(001)量子点

5.1 引言

5.2脉冲激光四光束干涉原位辐照实验

5.3脉冲激光干涉原位辐照对样品表面InGaAs互混层形貌的影响

5.4 紫外纳秒脉冲激光干涉原位辐照调控生长空间有序 InAs/GaAs (001)量子点

5.5 本章小结

第六章 总结与展望

6.1 研究总结

6.2 创新点

6.3 工作展望

科研成果

致谢