GaN的MOVPE生长中表面吸附和扩散研究

摘要

GaN是重要的宽禁带化合物半导体材料，广泛应用于制备蓝光LED、半导体激光器和高频大功率半导体器件。了解GaN的表面反应机理，对于提高GaN薄膜生长质量至关重要。本文采用基于 DFT理论的量子化学计算，针对MOVPE生长GaN(0001)-Ga面的吸附和扩散进行研究。论文主要结论如下： （ 1 ） Ga(NH2)3、MMG(NH2)2、DMGNH2在理想GaN(0001)表面均以分子形式吸附，每种粒子均有几种不同的吸附构型。三种粒子相比，Ga(NH2)3最容易在表面吸附，DMGNH2最难吸附。与NH3相比，上述三种粒子均更容易吸附；与MMG相比，Ga(NH2)3更容易吸附，DMGNH2则更难吸附。 （2）在理想表面，N和NH吸附粒子均有两个吸附位：H3位和T4位。N在理想表面的迁移较困难，而NH迁移较容易；NH2和NH3均只有一个吸附位，分别是Br位和Top位，NH2的迁移比较容易，而NH3的迁移相对较难。Ga和MMG在理想表面均有两个吸附位：H3位和T4位。Ga原子容易在不同吸附位之间迁移，而MMG容易在H3位之间迁移。 （3）在H覆盖表面，N、NH、NH2各自均只有一种吸附结构，主要通过吸附粒子的N取代表面覆盖的H，与最近邻的表面Ga成键而吸附。表面覆盖的H不利于含N粒子吸附和扩散和Ga原子的吸附，但会有利于Ga的迁移，从而促进GaN的二维生长。 （4）Ga原子和MMG在台阶处均有两种成键结构：与台阶近邻原子生成两个Ga-Ga键、一个Ga-N键，或生成两个Ga-N键、一个Ga-Ga键，前者结构更稳定；NH3、NH2、DMGNH2和H2在台阶处均有两种吸附构型：分子吸附和分解吸附。NH3容易发生分子吸附， NH2和DMGNH2更容易发生分解吸附， NH2比NH3更容易吸附在台阶；H2的分子吸附属于物理吸附。DMGNH2、MMG、NH3吸附在台阶处比理想表面容易，而H2与之相反。 （5）将主要计算结果与前人的研究结果对比：Ga(NH2)3、MMG(NH2)2、DMGNH2在GaN(0001)理想平台的吸附能规律相同，但有更多的吸附构型，对应不同的吸附能；Ga原子的表面迁移路径与前人的研究结果吻合， Ga原子和NH的表面迁移性好，而N原子在理想表面的迁移较困难，可能成为形核中心，这些结论均与前人的研究结果吻合。

目录

第一个书签之前

摘 要

ABSTRACT

1.1 GaN材料

1.2 GaN的MOVPE生长

1.3 GaN生长的气相反应和表面反应

1.4 GaN表面反应的研究现状

1.5 GaN表面反应存在的问题

1.6 本文主要研究内容

2.1 表面反应理论基础

表面结构

表面吸附

表面扩散

2.2 密度泛函理论

Thomas-Fermi模型

Hohenberg - Kohn定理

Kohn-Sham方程

2.3 交换关联能求解近似方法

局域密度近似

广义梯度近似

2.4 Materials Studio软件

CASTEP模块

DMol3模块

2.5 相关的化学与物理量定义

吸附能

电子态密度

Mulliken电荷布居和化学键布居

第三章 生长粒子在GaN(0001)-Ga理想表面的吸附

3.1 理论模型和计算方法

3.2 Ga(NH2)3的吸附

3.3 MMG(NH2)2的吸附

3.4 DMGNH2的吸附

3.5 小结

第四章 生长粒子在GaN(0001)-Ga面的扩散

4.1 含N粒子在理想表面的扩散

4.1.1 N的扩散

4.1.2 NH的扩散

4.1.3 NH2的扩散

4.1.4 NH3的扩散

4.2 含N粒子在H覆盖表面的扩散

4.2.1 N的扩散

4.2.2 NH的扩散

4.2.3 NH2的扩散

4.3 含Ga粒子在表面的扩散

4.3.1 Ga在理想表面的扩散

4.3.2 MMG在理想表面的扩散

4.3.3 Ga在H覆盖表面的扩散

4.4 小结

第五章 MOVPE生长中GaN(0001)-Ga面的台阶吸附研究

5.1 理论模型和计算方法

5.2 含Ga粒子的吸附

5.2.1 Ga的吸附

5.2.2 MMG的吸附

5.2.3 DMGNH2的吸附

5.3 含N粒子的吸附

5.3.1 NH3的吸附

5.3.2 NH2的吸附

5.4 H2的吸附

5.5 小结

第六章 全文总结与展望

6.1 全文总结

6.2 存在的不足

6.3 工作展望

参考文献

致 谢