单纳米结构带隙调控及其纳米光子学器件研究

摘要

纳米结构的独特物化性质不仅有利于半导体器件的小型化和集成化，而且在新型纳米光电子器件研发领域有着重要的潜在应用价值。带隙是半导体光电子器件中最重要的本征参数之一，原则上决定了半导体光电器件的光谱响应特征。然而众所周知，所有天然半导体可供利用的带隙值组成的是一个十分有限的离散集。为了克服天然半导体带隙的这种局限性，人们利用合金化和量子尺寸效应等多种手段开展了半导体带隙调控工作，极大地丰富了半导体可供利用的带隙值，甚至成功地在单个衬底上集成了一系列递变的带隙。鉴于单个纳米结构中的带隙调控能够在纳米尺度空间集成丰富的带隙值，有望为纳米光电器件研发提供全新的材料平台，单纳米结构带隙调控在纳米科技日新月异的发展过程中日益重要。
　　有鉴于此，本论文精心设计和改进了传统热蒸发纳米材料生长技术并在此基础上生长了多种特殊半导体纳米结构。最终成功地在单个纳米结构中通过合金组分调控实现了单纳米结构带隙调控。更加重要的是，利用这些特殊的纳米结构，我们设计和研究了几种重要的新型纳米光子学概念器件并测试评估了它们的性能表现。主要代表性研究成果归纳如下:
　　(1)率先将磁力助推系统整合到了传统的热蒸发纳米材料生长系统中，成功地在高温生长过程中实现了固态反应源材料置换或收集衬底位移。在此基础上，生长了沿纳米线轴向具有全组分梯度CdSxSe1-x(x=0～1)和ZnxCd1-xSySe1-y(x，y=0～1）合金纳米线，实现了沿单根纳米线轴向的梯度带隙调控。它们均可用作集成了丰富波长的高品质纳米光源。尤其是ZnxCd1-xSySe1-y纳米线，其发光波长几乎覆盖整个可见光谱区且尺寸小于人眼的分辨极限，可直接用作高品质纳米白光光源。
　　(2)我们从理论上预测了组分梯度型半导体纳米线中的非对称光波导现象，并以组分梯度CdSxSe1-x纳米线为基础，首次在半导体纳米线中阐明了具有结构简单、成本低廉、工作波长可调、工作阀值低，纳米尺寸和方便集成等优秀特征的非对称光传播。研究表明，光在组分递变型半导体纳米线中的传输损耗与传输方向密切相关。沿带隙增加方向传输时的损耗来自结构无序诱导的带尾态吸收和非理想表面泄漏。相反，沿带隙减小方向传输时除上述损耗外，总传输损耗由于每个吸收-发射过程中伴随的大量无辐射跃迁而急剧增加。正是这种传输方向依赖的巨大损耗差异提供了半导体纳米线非对称光传输的基本原理。
　　(3)系统研究了组分递变型CdSxSe1-x半导体纳米线中的光波导行为，首次发现了沿这种纳米线的带隙减小方向的波长转换光波导过程。研究表明，当聚集激光束在窄带隙端激发纳米线时，纳米线对于激发出来的光是一种无源波导介质，光在其中通过全反射沿纳米线带隙增加方向往前传播，整个传播过程中保持传输光光子频率不变。相反，当在宽带隙端激发纳米线时，纳米线对于激发出来的光是一种有源波导介质，激发出来的光在纳米线中通过不断重复的带间吸收-发射过程沿带隙减小的方向传播，其光波长将随传播的距离而不断改变，此时纳米线实现了波长转换器件的功能。在此基础上，利用梯度纳米线这些有趣的性质，通过将多根常规CdS纳米线搭在单根CdSxSe1-x纳米线上不同位置构成纳米线分支结构，首次成功演绎了基于半导体纳米线的波分器功能。
　　(4)利用多步源移动式热蒸发法，可控的制备了一种类三明治纳米带横向异质结。这种异质结中间组分是CdSxSe1-x合金，两边外延生长了CdS，因此实现了沿单个纳米带宽度方向的突变带隙调控。在紫外光照射下，单个这种纳米带的发光颜色沿其宽度方向呈现典型的三明治结构，其中两边为绿色，中间为红色，均来自于相应组分的带边发光。在脉冲激光激发下，首次报导了基于这种单纳米带的室温双色激光发射并且两工作波长之间的间隔可通过控制中间CdSxSe1-x合金的组分实现可调
　　(5)基于改进的热蒸发法，成功控制了锡在CdS纳米线中掺杂浓度，生长了具有不同束缚态发光强度的高质量CdS纳米线并以此为基础有效的降低了CdS纳米线中有源光波导的损耗，有效提高了其整体波导效率。此外，由于束缚态发光的存在，CdS的带边发射在这种纳米线中传输一定距离后将被彻底吸收，实现对半导体带边发光的过滤功能。这是首个利用掺杂来避免发光被半导体带隙吸收从而实现增强波导效率的例子。更加重要的是，利用这种高质量掺杂纳米线，首次报导了工作波长遍布540～750nm的低阀值束缚态回音壁多模半导体纳米激光器。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 引言

1．2 纳米科技简介

1．2．1 纳米结构的性质

1．2．2 一维半导体纳米结构的合成方法

1．2．3 一维半导体纳米结构的应用

1．3 带隙调控的概念与种类

1．3．1 纳米颗粒带隙调控

1．3．2 单基片带隙调控

1．3．3 单纳米结构带隙调控

1．4 带隙调控的特殊应用

1．4．1 可调谐半导体激光器

1．4．2 全光谱太阳能电池

1．4．3 宽带光探测器

1．4．4 白光发光二极管

1．5 本论文的主要研究目的、意义和研究内容

1．5．1 研究目的与意义

1．5．2 研究内容

第2章 轴向组分梯度纳米线的生长及其非对称光传输

2．1 研究背景与意义

2．2 实验细节

2．2．1 实验耗材与设备

2．2．2 纳米线制备

2．2．3 纳米线微操控

2．2．4 光波导测试

2．3 结果与讨论

2．3．1 光致发光表征

2．3．2 微观结构表征

2．3．3 可控纳米线白光光源

2．3．4 梯度纳米线中的非对称光传输理论

2．3．5 非对称光传输实验

2．3．6 非对称光波导的理论模拟

2．3．7 纳米线分支结构中的非对称光传输

2．4 本章小结

第3章 基于轴向组分梯度半导体纳米线的波长转换和选择性光波导

3．1 研究动机与意义

3．2 实验细节

3．3 结果与讨论

3．3．1 工作原理

3．3．2 波长转换光波导实验

3．3．3 波长转换光波导的理论模拟

3．3．4 波长选择性光波导

3．4 本章小结

第4章 纳米带横向异质结与室温双色纳米激光发射

4．1 研究动机与意义

4．2 实验细节

4．2．1 材料生长

4．2．2 光学表征

4．3 结果与讨论

4．3．1 结构表征

4．3．2 光致发光性质表征

4．3．3 生长机理

4．3．4 纳米带横向异质结的光波导

4．3．5 室温双波长受激发射

4．4 本章小结

第5章 锡掺杂CdS纳米线：低损耗光波导与束缚态回音壁多模激光

5．1 研究动机和意义

5．2 实验细节

5．2．1 材料生长

5．2．2 光学表征

5．3 结果与讨论

5．3．1 结构表征

5．3．2 光波导测试

5．3．3 束缚态强度与波导效率的关系

5．3．4 束缚态增强光波导的理论模拟

5．3．5 低损耗光波导的原因

5．3．6 束缚态回音壁光致激光

5．3．7 回音壁激光的尺寸效应与模式分析

5．3．8 理论模拟

5．4 本章小结

结论与展望

参考文献

附录A 攻读学位期间所发表的学术论文

附录B 攻读学位期间所获奖项

附录C 攻读学位期间所参与的研究项目

致谢