载铁氧化石墨烯及氧化石墨烯复合微球吸附水中Cr(Ⅵ)研究

摘要

铬离子在电镀、制革、采矿和印染等工业废水中大量存在，六价铬离子毒性强，易被人体吸收并蓄积，摄入过多则会致癌、致畸和致突变。本文采用改进Hummers法合成了氧化石墨烯(GO)，然后以GO为前驱，制备载铁GO和氧化石墨烯/壳聚糖微球，研究了其对六价铬离子的吸附性能，具体研究内容如下:
　　(1)以鳞片石墨作为原料，采用改进Hummers法合成氧化石墨烯(GO)，以自制的氧化石墨烯为前驱，采用铁盐浸渍法，制备了载铁GO，利用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和Zeta电位等测试手段对GO和载铁GO的结构进行分析表征。研究结果表明:石墨成功被氧化，超声处理超过30 min，GO的剥离效果较好;GO分子层间含有大量的羟基、羧基等含氧基团，在水溶液中表面带负电荷;载铁GO含有Fe-O基团，在酸性条件下表面带正电荷。
　　(2)研究了载铁GO对铬离子的吸附性能，考察了FeCl2浓度、pH、时间和铬离子初始浓度等因素对吸附过程的影响，分析了吸附动力学过程与等温吸附模型探讨了相关吸附机理。研究结果表明:FeCl2的加入能有效提高GO的吸附性能，FeCl2的浓度为0.05mol/L时，表现出较好的吸附性能;在pH为5.0，投加量为0.5g/L，Cr(Ⅵ)初始浓度为40mg/L，反应时间为180min，载铁GO对Cr(Ⅵ)的饱和吸附容量为31.24mg/g，吸附过程符合Langmuir吸附模型和准二级速率方程。
　　(3)合成了氧化石墨烯/壳聚糖微球，利用扫描电镜(SEM)、红外光谱(FTIR)、Zeta电位等对微球进行了表征，研究了氧化石墨烯/壳聚糖微球对铬离子吸附性能，考察了GO与壳聚糖的质量比，pH、时间、铬离子初始浓度等因素对吸附过程的影响和吸附剂重复利用的规律，分析了吸附动力学过程与等温吸附模型，探讨了相关吸附机理。研究结果表明:GO与壳聚糖的质量比为0.1∶4时，表现出较好的吸附性能;所合成的GOCS微球颗粒较为规则，粒径较大;GOCS微球在更宽的pH范围(3.0～5.0)表现出良好的吸附性能;在pH为5.0，吸附时间为180min，投加量为1g/L，Cr(Ⅵ)初始浓度为500mg/L的条件下，GOCS微球的吸附容量和CS微球的平衡吸附容量分别为197.6mg/g和129.9mg/g，GOCS微球的重复利用性好，吸附过程符合Langmuir吸附模型和准二级速率方程。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 研究背景

1．1．1 铬的危害

1．1．2 我国含铬废水的污染现状

1．2 含铬废水处理技术

1．2．1 化学沉淀法

1．2．2 电解法

1．2．3 离子交换树脂法

1．2．4 生物处理法

1．2．5 吸附法

1．3 氧化石墨烯改性与吸附应用研究

1．3．1 氧化石墨烯的简介

1．3．2 氧化石墨烯及其改性材料的吸附性能研究

1．3．3 改性氧化石墨烯吸附Cr(Ⅵ)的性能研究

1．4 研究思路和主要内容

1．4．1 研究思路

1．4．2 主要内容

1．4．3 技术路线

1．5 创新点

第2章 研究方法

2．1 实验材料及主要仪器

2．1．1 材料和药剂

2．1．2 实验仪器

2．2 研究方法

2．2．1 吸附实验方法

2．2．2 检测方法

2．2．3 吸附材料性能表征方法

第3章 载铁氧化石墨烯的制备及对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

3．1 引言

3．2 研究方法

3．2．1 氧化石墨烯的制备

3．2．2 载铁氯化石墨烯的制备

3．2．3 吸附试验

3．3 结果和分析

3．3．1 超声时间对GO分散的影响

3．3．2 GO和载铁GO的表征分析

3．3．3 含铁量对Cr(Ⅵ)吸附效果的影响

3．3．4 pH对Cr(Ⅵ)吸附效果的影响

3．3．5 吸附时间对Cr(Ⅵ)吸附效果的影响

3．3．6 初始浓度对Cr(Ⅵ)吸附效果的影响

3．3．7 吸附等温线分析

3．3．8 吸附动力学分析

3．3．9 载铁GO的重复利用

3．4 机理分析

3．5 小结

第4章 氧化石墨烯／壳聚糖微球的制备及对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

4．1 引言

4．2 研究方法

4．2．1 氧化石墨烯／壳聚糖微球的制备

4．2．2 吸附试验

4．2．3 解吸和重复利用实验

4．3 结果和分析

4．3．1 氧化石墨烯／壳聚糖微球的表征

4．3．2 氧化石墨烯与壳聚糖质量比的确定

4．3．3 pH对Cr(Ⅵ)吸附效果的影响

4．3．4 吸附时间对Cr(Ⅵ)吸附效果的影响

4．3．5 初始浓度对Cr(Ⅵ)吸附效果的影响

4．3．6 吸附等温线

4．3．7 吸附动力学

4．3．8 氧化石墨烯／壳聚糖微球的重复利用

4．4 机理分析

4．5 小结

第5章 结论

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文