双光子激发半导体纳米结构的非线性光学特性研究

摘要

半导体纳米材料因其独特的光学、电学性质以及在微型化光电子器件中的潜在应用而得到了广泛的研究。作为典型的II-VI族半导体材料，硫化镉(Cadmium Sulfide，CdS)和氧化锌(Zinc Oxide，ZnO)分别在可见光和紫外光波段的光电子器件如纳米激光器、光电探测器和光调制器等中有重要的应用前景，尤其引起了广大科研工作者的兴趣。目前，CdS纳米结构的光致发光、受激辐射等效应已经被广泛研究。值得注意的是，以往的研究大多基于单光子激发方式。相比于单光子激发，双光子激发具有穿透深度大、分辨率高、不易损伤样品等优点，而且双光子激发时所需的近红外光源使CdS纳米材料在光通讯和生物医疗等领域有着更广阔的应用前景。因此，研究双光子激发下CdS纳米结构的光学特性具有重要的意义。本论文利用近红外波长的飞秒激光作为激发光源，结合自行搭建的远场共焦显微测试系统，研究了双光子激发下不同CdS纳米结构的荧光、激光辐射以及二次谐波等效应；研究了激发光偏振方向以及样品的结构形貌对样品发光强度的影响；同时初步研究了ZnO纳米孔阵列的非线性吸收特性。论文的主要内容如下：
　　利用化学气相沉积法在硅和石英衬底上制备了高质量的CdS纳米线及纳米盘结构。通过场发射扫描电子显微镜观测了密集以及分散分布的CdS纳米结构的表面形貌，采用X射线衍射表征了样品的结晶取向。利用波长为325nm的激光共焦拉曼光谱仪测试了样品的发光特性。
　　设计并搭建了笼式光学共焦显微系统，该系统具有灵活、稳定、分辨率高等优点，能够方便地对单个微纳样品进行精密原位测量与成像。利用该系统进行测量时采用的激发光源为振荡级飞秒激光和放大级飞秒激光，激发光的中心波长为800 nm~820 nm。
　　研究了双光子激发下单根CdS纳米线的光致发光及激光辐射特性。利用振荡级飞秒激光研究了单根纳米线的双光子荧光及二次谐波效应，并讨论了样品的荧光强度与激发光偏振方向的依赖关系以及荧光的偏振各向异性。利用放大级飞秒激光观测到单根纳米线的发光由自发辐射向受激辐射的转变过程，同时研究了样品产生激光的强度与激发光偏振方向的关系。采用时域有限差分法对不同激发光偏振方向时单根CdS纳米线周围的电场分布进行了数值模拟，进一步从理论上分析了发光强度与激发光偏振方向的依赖关系。
　　研究了不同形状CdS纳米盘的双光子荧光及激光特性。在振荡级飞秒激光作用下观测到不同纳米盘结构的双光子荧光及二次谐波效应，发现盘状结构具有更高的发光效率。在放大级飞秒激光作用下研究了矩形纳米盘结构的激光特性，发现纳米盘结构相对于纳米线结构具有更低的激光阈值和更高的品质因子。通过角度分辨探测，发现CdS纳米盘的激光输出具有方向性。
　　研究了ZnO纳米孔阵列的三阶非线性光学特性。采用纳米球刻蚀技术结合反应离子刻蚀以及脉冲激光沉积技术，制备了周期性有序排列的ZnO纳米孔结构。利用放大级飞秒激光作为激发光源，通过Z扫描技术研究了该纳米孔的非线性吸收和非线性折射特性，发现纳米孔阵列具有较强的双光子吸收和较弱的非线性折射效应，且双光子吸收系数比ZnO薄膜大了两个数量级。进一步通过线性吸收实验以及数值模拟分析了该结构中双光子吸收增强的原因。

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1 绪论

1.1 飞秒激光的特点

1.2 半导体纳米材料的光学特性

1.3 CdS纳米材料的研究现状

1.4 本论文的研究意义

1.5 本论文的主要工作

2 CdS纳米结构的制备及表征

2.1 化学气相沉积法合成CdS纳米结构

2.2 CdS纳米结构的表征

2.3 本章小结

3 单根CdS纳米线的非线性光学特性

3.1 笼式光学共焦显微系统

3.2 CdS纳米线的双光子荧光

3.3 CdS纳米线的二次谐波效应

3.4 CdS纳米线的激光辐射特性

3.5 本章小结

4 CdS纳米盘的非线性光学特性

4.1 CdS纳米盘的双光子荧光

4.2 CdS纳米盘的二次谐波效应

4.3 CdS纳米盘的激光辐射特性

4.4 本章小结

5 ZnO纳米孔阵列的非线性光学特性

5.1 ZnO纳米孔阵列的制备

5.2 ZnO纳米孔阵列的非线性光学特性

5.3 本章小结

6 总结与展望展望

6.1 本论文工作总结

6.2 展望

致谢

参考文献

附录 攻读博士学位期间已发表论文目录