GaAs及MAPbBr3钙钛矿半导体发光材料在低温和强磁场下的发光特性研究

摘要

GaAs掺杂材料（如GaAsN、GaAsSb和GaAsBi等）和MAPbX3(X=Cl,Br，I)有机-无机杂化钙钛矿发光材料，均具有发光强度高、发光波长可调的优点，是近红外到可见光波段的两类优异发光材料，在发光器件、光电转换器件和光电探测器件等领域具有重要应用价值。然而，实际应用过程中人们发现材料生长过程中所引入的杂质和缺陷对器件的光电性能影响巨大，这就使得有关材料缺陷和杂质的研究十分重要。 为了揭示缺陷和杂质对半导体材料及器件发光性能的影响规律，本文以GaAs和MAPbBr3杂化钙钛矿两类发光材料为载体，通过研究光生载流子在不同温度和磁场下的复合发光、发光弛豫及局域化转变行为，揭示缺陷和杂质对材料发光性能及发光行为的作用规律。为下一步优化材料合成工艺、提高材料品质及稳定性提供理论依据。具体工作包含以下几个方面： 1、利用光致发光、荧光寿命和强磁场光致发光谱研究了GaAs0.985N0.015半导体在低温及磁场下的光致发光及发光动力学特性。变温光致发光谱、变激发功率光致发光谱和变温荧光寿命结果显示，材料中的载流子在低温下产生了由缺陷引起的局域化转变，使得荧光寿命从室温下的单一组分转变为低温下的双重组分，它们分别对应于去局域化激子发光和局域化激子发光。脉冲强磁场下的发光谱结果显示，由缺陷引起的深度局域化效应会导致发光的反磁漂移截止，这表明了氮元素团簇态能显著影响材料的能带结构。这一研究结果对人们调控半导体的能级结构具有重要参考意义。 2、和重掺杂的GaAsN不同的是，Sb元素掺杂产生的团簇态没有和宿主GaAs能带融合，这一点在发光谱中有所体现。本文利用光致发光谱及时间分辨瞬态光谱测量技术，研究了GaAs0.94Sb0.06材料中不同发光峰的来源。发现这些发光峰分别来自自由激子发光、缺陷相关的束缚激子发光和缺陷相关的施主-受主对发光过程。利用强磁场磁光谱计算了材料中不同发光峰所对应载流子的约化质量等参数，并对激子发光和非激子发光进行了实验区分。 3、利用光致发光、时间分辨瞬态光谱和强磁场磁光谱测量技术，研究了缺陷对GaAs0.974Bi0.026材料发光性能的影响。结果表明，受局域化能较大的影响，GaAs0.974Bi0.026中的激子在发生局域化转变时，其发光谱会出现明显的劈裂，劈裂后的峰分别对应于局域化激子发光和去局域化激子发光。同时，受低温下由缺陷产生局域化作用影响，脉冲强磁场拟合计算得到的局域化激子的约化质量（~0.2m0）相比较文献报道的自由激子约化质量大得多（~0.08m0）。 4、对比研究了MAPbBr3单晶在不同温度下的XRD、透射谱及光致发光特性，分析了相变前后MAPbBr3单晶光学特性的变化特征。利用发光谱和时间分辨瞬态光谱研究了MAPbBr3单晶在低温下的发光劈裂现象，揭示出其在低温下的不同发光峰分别来源于束缚激子发光和自由激子发光。利用第一性原理对材料的电子结构缺陷来源进行了计算和分析，指出MA和Br离子的反位替换是缺陷的最大可能来源。这一研究结果为人们理解缺陷的起源和作用规律，制备高质量单晶具有重要参考意义。

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