DNA在等离子体聚合物基石墨烯复合材料上的固定/杂交

摘要

石墨烯作为一种具有许多优异性能的二维碳材料,在传感器和生物芯片上得到了广泛的研究和应用。对石墨烯进行化学改性,可使其表面带有多种功能基团,进而可固定更多的生物分子,增强其生物相容性。本论文分别采用自组装法和等离子体聚合法对石墨烯进行功能改性,制备出氨基功能化石墨烯及其复合材料。在对其各种性能充分研究的基础上,对其作为DNA生物传感器敏感膜材料的应用进行了详细研究。
　　首先,采用自组装法,使十八胺小分子在石墨烯表面进行组装,制备出氨基功能化石墨烯(G-NH2)。同时,采用等离子体聚合法分别制备出石墨烯/聚丙烯胺(G-PPAA)和石墨烯/聚丙炔胺(G-PpPG)复合材料,来实现聚合物对石墨烯的功能改性。分别采用傅里叶红外光谱仪、X-射线光电子能谱和原子力显微镜对G-NH2和石墨烯/聚合物复合材料的化学结构及表面形貌进行考察。研究发现,采用自组装法改性石墨烯,其表面形貌光滑,氨基基团含量较高;而等离子体聚合功能化石墨烯,其表面形貌平整,且低输出能量下的复合物氨基基团较高。采用电化学工作站对其电化学性能进行测试发现,G-NH2的电性能并没有太大变化,而聚合物改性的氨基功能化石墨烯的电性能随着等离子输入能量的增加而降低。
　　在G-NH2和石墨烯/聚合物复合材料性能系统研究的基础上,本文进一步探索了G-NH2和石墨烯/聚合物复合材料作为DNA传感器敏感膜材料的应用。本文采用电化学工作站和石英晶体微天平(QCM)研究了单链DNA在G-NH2和石墨烯/聚合物复合材料上固定的电化学和动力学行为。同时,采用QCM对单链DNA在G-NH2上固定/杂交过程进行动力学测试,分析出靶向DNA的最低检测限约为0.8nM。
　　本文又研究了G-PPAA和G/PpPG复合材料作为生物敏感膜用于Hg2+的检测。我们采用DNA链中胸腺嘧啶(T)与Hg2+特异性结合形成“T-Hg2+-T”结构的机理来实现Hg2+的检测。其中,G-PPAA作为敏感膜用于探针DNA的固定,并在Hg2+环境中与金纳米改性的目标DNA杂交,采用石英晶体微天平和电化学差分脉冲伏安法两种测试方法,分析出Hg2+的最低检测限,分别约为1.0nM和0.07nM。另外,G-PpPG敏感膜用于自身含有胸腺嘧啶的单链DNA固定,在Hg2+存在下自身杂交,采用电化学差分脉冲伏安法,分析出Hg2+最低检测限约为0.02nM。
　　结果表明,自组装技术和等离子技术制备的氨基功能化石墨烯不仅具有较高的生物相容性,还具有良好的电化学性能,为以后氨基功能化石墨烯作为生物传感器材料的应用奠定了一定的实验基础。

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第一章 绪 论

1.1 前言

1.2 石墨烯及其研究进展

1.3 石墨烯改性方法

1.4 等离子体改性石墨烯

1.5 本论文研究内容及意义

第二章 无标记DNA在氨基功能化石墨烯上的固定/杂交

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3. 结果与讨论

2.4 小结

第三章 G-PPAA复合膜用于DNA的固定及汞离子检测

3.1 引言

3. 2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 小结

第四章G/PpPG复合材料用于DNA的固定及Hg2+的检测

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 小结

结论与展望

致谢

参考文献

附录