磁控溅射制备碲化铋薄膜及其热电性能的研究

摘要

随着现代技术的发展和世界能源需求的不断增加，近年来热电材料的研究逐渐引起人们的关注。热电材料可将热能和电能进行相互转化。利用热电材料制备的热电器件具有体积小、重量轻、寿命长、无噪音、易于控制等应用优势。在热电材料中，Bi2Te3基热电材料具有较高的热电性能，室温下Bi2Te3块体材料的ZT值约为1。随着纳米技术的兴起，热电材料可通过降低维数来增加载流子浓度和声子的散射，提高Seebeck系数，降低热导率，从而提高ZT值。Bi2Te3薄膜属于典型的二维结构材料，可以有效的提高材料的热电性能。因此Bi2Te3薄膜的制备及热电性能的研究有甚重科研价值。本文从薄膜的结构入手，设计了不同层数和层厚的Bi/Te层状结构薄膜。采用磁控溅射法，在成本较低的玻璃基片上沉积了不同厚度的Bi/Te多层薄膜。 针对沉积后的热电薄膜材料，实施退火处理能改善材料的缺陷密度、载流子浓度和晶粒大小，从而调节其热电性能。本文首先研究了退火温度对Bi/Te多层薄膜结构和热电性能的影响。退火温度范围是0℃~250℃。退火使Bi/Te多层薄膜间的原子发生相互扩散反应生成了Bi2Te3薄膜。且随着退火温度的升高，晶粒尺寸逐渐增大，而薄膜的Seebeck系数和功率因子先增大后减小，并在150℃退火时达到最大值，分别为-98.5μVK-1和14.47μVK-2cm-1。 其次研究了退火时间对Bi/Te多层薄膜结构和热电性能的影响。随着退火时间的延长，薄膜的界面空洞增多，表面粗糙度变大。短时间退火可提高薄膜的热电性能，而随着退火时间的延长，量子尺寸效应逐渐显现，薄膜的热电参数均出现了明显的振荡现象，且沉积的单质层越厚，振荡周期越大。通过设计不同单质层厚和不同层数的Bi/Te多层薄膜排除了最外层元素Bi对材料热电性能的影响，并最终确认本文设计的Bi/Te多层结构可有效的提高材料的热电性能。 最后在多层结构的基础上通过控制Bi、Te元素的溅射时间，制备不同Te原子含量的Bi/Te多层薄膜，并研究Te原子含量对薄膜性能的影响。当Te原子含量为60.68%时，薄膜的热电性能最高，功率因子可达到22.16μVK-2cm-1。 结果表明：采用磁控溅射按照化学计量比制备的Bi/Te多层薄膜经过150℃退火2~6h后可有效提高材料的热电性能，适于制作微型热电器件。

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