基于凹凸棒/四氧化三铁的几种磁性分子印迹聚合物的制备及性能研究

摘要

分子印迹技术根源于天然抗原抗体特异性识别机制，是20世纪新兴起来的一种具有预定性、选择性、实用性特质的合成高分子交联材料的方法，其产物可对模板分子选择性识别且特异性吸附。但由于传统制备方法的限制，所得聚合物存在一些不可忽视的缺点，如结合位点易包埋、模板分子的洗脱繁琐费时和吸附效率偏低等，而表面印迹的提出很好地解决了这些问题。特别是以磁性颗粒为载体，在其表面交联合成的印迹聚合膜，不但比表面积大、短时间内便可脱除模板分子，而且还能在外加磁场作用下被迅速分离出来，从而有效地提高了分离效果。本文选择咖啡因（CAF）和对羟基苯甲酸（4-HBA）为模板制备磁性印迹物，并考察其分析、分离应用。
　　本研究分为五个部分：第一章以萌芽、发展历程、原理、分类四个维度展开对分子印迹技术（MIT）的阐述，再引入其产物印迹聚合物（MIPs）的制备方法和应用，涉及环境、生物样品、医药以及食品领域。第二章列出了实验中用到的试剂和仪器，对MIPs具体的合成方法和性能探究实验作了叙述。第三章以咖啡因（CAF）作为模板分子，ATP/Fe3O4为载体，丙烯酰胺(AM)为功能单体，乙二醇二甲基丙烯酸酯（EGDMA）为交联剂，在偶氮异二丁腈（AIBN）引发下成功制备了具有核壳结构的磁性分子印迹聚合物（MMIPs(CAF)）。利用红外（FT-IR）、扫描电镜（SEM）、热重分析（TGA）和X-射线衍射（XRD）等手段对其形貌和结构进行了表征，考察了其对模板分子咖啡因的选择性识别和特异性吸附性能，研究了吸附过程的热力学和动力学。结果表明，该聚合物呈球状形貌，粒径分布均匀，分散性良好，室温下对咖啡因的饱和吸附量为2.94 mg/g，吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学吸附模型，为化学控制的单分子层吸附。印迹聚合物对咖啡因具有较高的亲和性，重复利用性能好，将其与分光光度法结合可用于市售功能饮料中咖啡因的测定，准确度高，选择性好。第四章为了提高咖啡因印迹聚合物的吸附量，以甲基丙烯酸（MAA）和丙烯酰胺（AM）为双功能单体，采用表面印迹法成功制备了双单体磁性分子印迹聚合物，并对其结构和形貌进行了表征。结果表明，该聚合物对咖啡因的吸附能力高于只有一个单体参与合成的印迹聚合物，室温下的饱和吸附量为4.36 mg/g。同时还对吸附过程的热力学、动力学及重复应用性能进行了考察，并将制备的印迹聚合物成功应用于分光光度法测定市售功能饮料中咖啡因的样品前处理，取得了令人满意的结果。第五章以对羟基苯甲酸（4-HBA）为模板分子，ATP/Fe3O4为磁性固相载体， AM为功能单体，在交联剂EGDMA和引发剂AIBN的参与下，通过热引发合成了具核壳结构的4-HBA印迹聚合物MMIPs（4-HBA），合成过程中很好地保持了Fe3O4的晶形。该聚合物稳定性良好，颗粒呈球形，表面粗糙、多褶皱，粒径分布均匀，在1μm左右。该聚合物对4-HBA的饱和吸附量为11.84 mg/g，重复应用性能良好，可在4-HBA的大部分结构类似物如水杨酸、磺酸水杨酸和苯甲酸，双酚A、苯酚和对苯二酚中选择性识别和吸附4-HBA，对4-HBA表现出了较高的选择性识别和特异性吸附能力。

目录

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西北师范大学研究生学位论文作者信息

第一章 绪 论

1.1分子印迹技术发展历程

1.2 分子印迹技术原理及分类

1.3 分子印迹聚合物的制备

1.4 分子印迹技术的应用

1.5 本论文的研究意义及主要内容

参考文献

第二章 实验方法

2.1 试剂和仪器

2.2 实验方法

参考文献

第三章 MMIPs(CAF)的制备及其对CAF吸附性能的研究

3.1引言

3.2 MMIPs(CAF)的制备

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

参考文献

第四章 BM-MMIPs(CAF)的制备及其对CAF吸附性能的研究

4.1引言

4.2 BM-MMIPs(CAF)和BM-MNIPs(CAF)的制备

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

参考文献

第五章 MMIPs(4-HBA)的制备及其对4-HBA吸附性能的研究

5.1 引言

5.2 MMIPs(4-HBA)和MNIPs(4-HBA)的制备

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

参考文献

硕士在读期间发表论文

致谢