双金属纳米/功能化掺杂石墨烯的制备及电化学应用

摘要

石墨烯是由单层碳原子以sp2杂化形成的呈六角型蜂巢状晶格的二维纳米材料。由于它具有高的导电性，大的比表面积，低廉的制备成本等使其成为一种理想的电化学材料。然而，由于石墨烯的疏水性，导致水溶液中分散性较差，限制石墨烯的进一步应用。值得注意的是，对石墨烯进行杂原子掺杂，即对其进行化学改性，能有效调控石墨烯的结构和电学性质，并使其能更广泛应用实际中。本文基于杂原子掺杂石墨烯的特性，通过功能化杂原子掺杂石墨烯，改善其分散性，提高电催化性能。将双金属纳米粒子修饰功能化杂原子掺杂石墨烯，并用于电化学性能研究。
　　本研究主要内容包括：⑴通过电沉积方法成功制备金-铂双金属纳米粒子负载的1,3,6,8-芘四磺酸钠功能化氮掺杂石墨烯（Au-Pt/PyTS-NG）。通过扫描电镜（SEM），X射线能量分散能谱（EDS）和电化学阻抗谱（EIS）等表征手段，证明了金-铂双金属纳米粒子成功负载在功能化得氮掺杂石墨烯，且粒径20~40 nm。更进一步，成功制备的纳米复合材料（Au-Pt/PyTS-NG）对于亚硝酸盐氧化表现出优良的催化活性。在优化条件下， Au-Pt/PyTS-NG修饰电极对于亚硝酸盐展现出较宽的检测范围0.5~1621μM和较低检测限0.19μM(S/N=3)，且成功用实际样品的检测。⑵通过乙二醇化学还原的方法将钯-铂双金属纳米粒子负载在磺酸基功能化氮硫共掺杂石墨烯（Pd-PtNPs/S-N,S-GR），成功制备一种新的催化剂。Pd-PtNPs/S-N,S-GR通过扫描电子显微镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱（Raman）和X射线衍射（XRD）进行了表征，结果表明钯-铂双纳米均匀的分布在S-N,S-GR上，且粒径20~40 nm。同时，通过循环伏安法和计时电流法研究Pd-PtNPs/S-N,S-GR催化剂的电化学和电催化性能。与其他催化剂相比，由于Pd、Pt、N,S-GR间的协同作用，成功制备的电催化剂（Pd-PtNPs/S-N,S-GR）对甲醇氧化表现出更好的催化活性和稳定性。更进一步，制备的Pd-PtNPs/S-N,S-GR可作为一种新的阳极催化剂用于直接甲醇燃料电池。

目录

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西北师范大学研究生学位论文作者信息

1 绪论

1.1 石墨烯概述

1.1.1 石墨烯的结构

1.1.2 石墨烯的性能

1.1.3 石墨烯的制备

1.2 杂原子掺杂石墨烯概述

1.2.1 氮掺杂石墨烯

1.2.2 氮硫共掺杂石墨烯

1.2.3 杂原子掺杂石墨烯的制备

1.3 杂原子掺杂石墨烯的研究进展

1.3.1 电化学传感器

1.3.2 生物传感器

1.3.3 燃料电池

1.3.4 超级电容器

1.3.5 锂离子电池

1.4 本课题研究思路及内容

2 金-铂双纳米/功能化氮掺杂石墨烯的制备及对亚硝酸盐的检测

2.1 前言

2.2.1 实验试剂

2.2.2 实验仪器

2.2.3 金-铂双纳米/功能化氮掺杂石墨烯修饰电极的制备

2.2.4 实际样品的预处理

2.3 结果与讨论

2.3.1 物理化学性质表征

2.3.2 亚硝酸盐的电催化氧化

2.3.3 条件优化

2.3.4 扫速影响

2.3.5 计时电流法对亚硝酸盐的定量分析

2.3.6 重现性、稳定性和抗干扰性

2.3.7 实际样品检测

2.4 结论

3 钯-铂双纳米/功能化氮硫共掺杂石墨烯的制备及对甲醇氧化电催化性能研究

3.1 前言

3.2 实验部分

3.2.1 实验试剂

3.2.2 实验仪器

3.2.3 钯-铂双纳米/功能化氮硫共掺杂石墨烯修饰电极的制备

3.3 结果与讨论

3.3.1 物理化学性质表征

3.3.2 钯-铂双纳米/功能化氮硫共掺杂石墨烯催化剂对甲醇氧化电催化性能研究

3.4 结论

4 结论与展望

参考文献

攻读硕士期间发表的科研成果

致谢