CVD法合成掺氮石墨烯及其电化学性能研究

摘要

在石墨烯中进行杂原子掺杂，可以在较大程度保证石墨烯优良电学性能前提下，引入能带隙，并提供石墨烯表面反应位点，增强石墨烯的化学活性，使其应用于诸多电化学领域，如燃料电池，传感器，超级电容器等。在制备掺氮石墨烯的诸多方法中，化学气相沉积法（CVD）由于反应装置简单、安全，环保无污染，可通过反应条件的控制实现大面积、高品质可控制备，而且由于制备的掺氮石墨烯的转移方便，是大规模生产掺氮石墨烯的首选方法。大量研究表明，掺氮石墨烯的掺氮量、掺氮类型、结晶性、缺陷态等直接影响其作为氧还原反应催化剂的性能，如何实现这些结构特性的可控制备并探究决定其催化活性的关键因素，是掺氮石墨烯的制备和应用亟待解决的议题。
　　本课题的研究内容之一是通过控制CVD生长过程中的诸多反应参数，如碳源量，氢气流量，反应温度，反应时间等，寻找单、少层掺氮石墨烯的最优制备条件，并探究生长参数对生长的石墨烯的影响规律。经过一系列实验设计，我们成功制备了连续性较好、均匀的单、少层掺氮石墨烯。经条件优化，我们得出掺氮石墨烯的最低反应温度为950℃，氢气流量、反应时间、催化金属的退火处理都直接影响着石墨烯的结晶质量。
　　本课题的研究内容之二是选取掺氮石墨烯制备过程中比较有代表性的4组样品，对其进行SEM、SAED、TEM、XPS等表征测试以及氧还原电催化性能研究。经研究发现，制备的掺氮石墨烯为单少层石墨烯，掺氮量最高的为8.94％，最低为0.61%，主导掺氮类型分别为吡咯、吡啶、石墨型。结合4种掺氮石墨烯的电化学CV、LSV的氧还原活性测试及电化学阻抗分析，我们得出不同掺氮类型的氧还原活性强弱次序为：石墨型>吡啶型>吡咯型。我们也用旋转圆盘测试（RDE）对掺氮石墨烯的电催化动力学进行了研究。

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1 绪 论

1.1 石墨烯的制备方法

1.2 掺氮石墨烯的性质及制备方法

1.3 掺氮石墨烯电催化性质的研究

1.4 选题的意义和研究内容

2 实验与分析测试方法

2.1 实验原料

2.2 实验用仪器

2.3 铜箔清洗

2.4 CVD法合成掺氮石墨烯的方法

2.5 掺氮石墨烯的转移方法

2.6 掺氮石墨烯的元素及结构表征

2.7 掺氮石墨烯电催化性能表征

3 CVD法制备掺氮石墨烯

3.1 引言

3.2 实验结果的分析与讨论

3.3 本章小结

4 掺氮石墨烯的表征及电化学性质研究

4.1 引言

4.2 掺氮石墨烯的拉曼表征

4.3 掺氮石墨烯的SEM表征

4.4 掺氮石墨烯的TEM表征

4.5 掺氮石墨烯的成分表征

4.6 掺氮石墨烯的电化学测试

4.7 本章小结

5 结 论

致谢

参考文献

附录