基于电化学储能与转化的石墨烯纳米带复合材料的研究

摘要

石墨烯纳米带（GNRs），作为一种新型碳纳米材料，与传统碳纳米材料相比，具有更高的电导率和热导率。同时，石墨烯纳米带独有的开放边缘结构和有序分层结构，使其在化学电源领域受到越来越多研究者的关注。本论文以过渡金属（Fe，Co，Ni）氧化物/石墨烯纳米带的复合材料为研究对象，对复合材料的结构进行了一系列的设计和优化，并探讨了这些复合材料在锂离子电池、超级电容器以及电催化领域的电化学行为和机理。 以热回流方式，制备出由Fe3O4纳米颗粒交联的石墨烯纳米带三维（3D）复合材料（3D Fe3O4@GNRs）。其中，石墨烯纳米带构成了3D结构的骨架，Fe3O4不仅作为电活性材料负载于石墨烯纳米带表面和层间，而且能够交联并固定石墨烯纳米带的交叉连接处，使得石墨烯纳米带自组装成为3D多孔结构。作为锂电池负极材料，3D Fe3O4@GNRs表现出高的循环性能（在0.1A g-1的电流密度下经100次循环容量1700mAh g-1）和倍率性能（在1A g-1的电流密度下，容量1265mAh g-1）。 在此基础上，利用Fe3O4/MO（M=Co,Ni）纳米颗粒的磁性交联作用，得到一系列3D Fe3O4/MO@GNRs新型复合材料。阐明了3D GNRs多孔结构的形成基础在于Fe3O4/MO磁性纳米颗粒在石墨烯纳米带接合处的优先聚集，起到了连接和固定石墨烯纳米带的作用，从而构造出基于GNRs的3D多孔结构。作为锂电池负极材料，该复合材料表现出高的放电容量和循环稳定性(在0.1A g-1的电流密度下经80次循环，3D Fe3O4/CoO@GNRs和3D Fe3O4/NiO@GNRs电极的放电容量分别为1432和1058mAh g-1)。此外，两种复合材料均表现出顺磁性，使其在磁共振成像以及生物分离方面具有广阔的应用前景。 基于3D Fe3O4/CoO@GNRs复合材料，将3D Fe3O4/CoO@GNRs和石墨烯量子点（GQDs）通过简单的超声混合，得到3D GQDs-Fe3O4/CoO@GNRs复合材料。GQDs和3D Fe3O4/CoO@GNRs之间的协同效应，提高了3D GQDs-Fe3O4/CoO@GNRs的氧还原（ORR）催化活性。 空心NiCoO2纳米盒子与相互交错的石墨烯纳米带通过静电作用形成NiCoO2/GNRs新型复合材料。作为高效的电催化氧析出（OER）催化剂，NiCoO2/GNRs具有小的开启电压1.58V(vs.RHE），且在电流为10mA cm-2时，过电势为390mV。此外，NiCoO2/GNRs作为超级电容器的电极材料，在1A g-1的电流密度下，电容为937.8F g-1。研究表明，石墨烯纳米带的静电吸附提高了复合材料的导电性和稳定性，同时也增加了OER反应的活性位点。

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