NH3在Ag(111)表面氧化的密度泛函理论研究

摘要

采用广义梯度近似(GGA)的密度泛函理论(DFT)并结合平板模型，研究了NH3在Ag(111)表面氧化脱氢的反应历程。优化了氧化过程中各中间体、过渡态和产物的几何构型，获得了反应路径上各物种的吸附能及各基元反应的活化能数据。结果表明，NH3稳定吸附在top位，吸附较弱;NH2稳定吸附于bridge位;NH和N的最稳定吸附位置均为fcc位。NO、N2和N2O等饱和分子的吸附相对很弱。对于NH3的逐步氧化脱氢反应，计算得到的反应能垒都较低，表明O和OH都能有效地促进NH3的分解。产物中N2较NO具有较高的选择性;同时由于其极低的反应能垒，生成的NO会迅速转化为N2O。