振动频率与吸附位:NH3吸附于Pt(111)面的有限簇模型密度泛函理论研究

摘要

采用有限簇模型的密度泛函方法对在低覆盖度下NH3吸附于Pt(111)进行了构型优化和振动频率分析,结果表明,吸附位的稳定性顺序为atop＞bridge＞fcc＞hcp.这个结果表明,HREELS的解释不可靠,对结构参数键长R(H-N)、R(N-Surf)和键角A(HNH)的分析表明:(1)键角A(HNH)随能量的升高而逐渐变化,表明吸附能的变化与朝sp3杂化的程度一致;(2)键长R(N-H)的变化是N与表面的排斥作用和N与H相互作用的共同结果,故它不与吸附能直接相关;(3)正如所预料的那样氨与Pt(111)面的距离R(N-Surf)的变化与稳定性一致.