一种多层降氡覆盖材料及其应用、降低铀矿山废石堆氡析出率的方法

摘要

本发明涉及核设施的退役治理技术领域，具体涉及一种多层降氡覆盖材料及其应用、降低铀矿山废石堆氡析出率的方法。本发明提供的多层降氡覆盖材料，包括膨润土层，位于所述膨润土层表面的第一黄土层和位于所述第一黄土层表面的第二黄土层。本发明以膨润土作为底层覆土材料，对氡具有较强的吸附能力，有效的阻止氡核素迁移，可降低覆土的厚度和压实度，能够应用于机械设备难以到达的废石堆，以及普通土壤压实度无法满足设计需求的施工地区，对铀矿山废石堆具有很好的退役治理效果；本发明采用黄土作为中层覆盖材料和顶层覆盖材料，能够进一步提高降低氡析出率效果以及降低γ辐射的效果，治理成本低且利于后期的植被恢复。

说明书

技术领域

本发明涉及核设施的退役治理技术领域，具体涉及一种多层降氡覆盖材料及其应用、降低铀矿山废石堆氡析出率的方法。

背景技术

伴随着当前核工业与核电的大力发展，许多核设施的退役等产生的环境问题引起人们的高度关注。铀矿冶设施退役是核设施退役的重要组成部分，因其含有天然放射素种类多、毒性大、寿命长，且废物量大，与居民联系紧密，使得铀矿冶设施的任务更加复杂而艰巨。到目前为止，世界上共积存铀废石400多亿吨，铀尾矿200多亿吨，这些铀废石尾矿对生态环境造成了严重的污染。

在铀废石尾矿的危害中氡对人体的危害最为严重。氡是一种惰性的放射性气体，其半衰期为3.8天，被国际癌症机构定为具有确定性致癌效应的A类致癌物。降低铀废石尾矿的氡析出率是其退役治理的关键环节。

目前，降低铀废石尾矿中氡析出最有效的方法是覆盖，即根据氡迁移方式特点，采取覆盖等方法来降低废石堆和尾矿中氡的析出率，其中，土壤覆盖是最有效的解决方式。例如，叶维荣等(参见：叶维荣,黄强.用黄土覆盖废石堆降低氡析出率的研究[J].工业安全与防尘,1991,(10):9-10.)用黄土作为覆盖材料，其中，亚粘土质地的黄土的降氡效果最好；然而，覆盖厚度为50cm的亚粘土质地的黄土后降氡率仅为18.7％，降氡率低。

发明内容

有鉴于此，本发明的目的在于提供一种多层降氡覆盖材料及其应用、降低铀矿山废石堆氡析出率的方法。本发明提供的多层降氡覆盖材料降氡率高达99.77％。

为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：

本发明提供了一种多层降氡覆盖材料，其特征在于，包括膨润土层，位于所述膨润土层表面的第一黄土层和位于所述第一黄土层表面的第二黄土层。

优选的，所述膨润土层、第一黄土层和第二黄土层的压实度独立地为10～90％。

优选的，所述膨润土层的厚度为4～12cm。

优选的，所述第一黄土层的厚度为7～15cm。

优选的，所述第二黄土层的厚度为15～20cm。

本发明提供了上述技术方案所述的多层降氡覆盖材料在铀矿山废石堆退役治理中的应用。

本发明提供了一种降低铀矿山废石堆氡析出率的方法，包括以下步骤：

在铀矿山废石堆表面覆盖膨润土后夯实，得到膨润土层；

在所述膨润土层表面覆盖黄土后夯实，得到第一黄土层；

在所述第一黄土层表面覆盖黄土后夯实，得到第二黄土层。

本发明提供了一种多层降氡覆盖材料，包括膨润土层，位于所述膨润土层表面的第一黄土层和位于所述第一黄土层表面的第二黄土层。本发明采用的膨润土具有膨胀特性，吸水后体积膨胀，可堵塞铀矿山废石堆的孔隙，降低铀矿山废石堆的孔隙度，具有较好的密闭性；低渗透性可有效阻止地表水入渗导致的地下水污染，同时对氡具有较强的吸附能力，有效的阻止氡核素迁移，本发明将膨润土作为覆土材料，可降低覆土的厚度和压实度，能够应用于机械设备难以到达的废石堆，以及普通土壤压实度无法满足设计需求的施工地区，对铀矿山废石堆具有很好的退役治理效果。在本发明中，黄土具有分布广，一般可实现就地取材，能够大大降低铀矿山废石堆退役治理的成本；而且，本发明采用黄土作为中层覆盖材料和顶层覆盖材料，能够进一步提高降低氡析出率效果以及降低γ辐射的效果，还有利于且易于铀矿山废石堆后期的植被恢复。

本发明提供了一种降低铀矿山废石堆氡析出率的方法，包括以下步骤：在铀矿山废石堆表面覆盖膨润土后夯实，得到膨润土层；在所述膨润土层表面覆盖黄土后夯实，得到第一黄土层；在所述第一黄土层表面覆盖黄土后夯实，得到第二黄土层。本发明提供的方法显著降低氡析出率和γ辐射剂量，铀矿山废石堆退役治理的成本低，易于后期植被恢复。而且，本发明提供的方法可以满足《铀矿冶辐射防护和环境保护规定》(GB23727-2009)的要求，废石堆、露天采场废墟等设施经本发明提供的方法进行退役治理与环境整治后，所有场址表面

附图说明

图1为试验场地监测氡析出率和γ辐射剂量率布点示意图；

图2为压实度为10％的膨润土层的厚度与覆土前后氡析出率比值拟合曲线；

图3为压实度为50％的膨润土层的厚度与覆土前后氡析出率比值拟合曲线；

图4为压实度为90％的膨润土层的厚度与覆土前后氡析出率比值拟合曲线；

图5为压实度为10％的第二黄土层的厚度与覆土前后氡析出率比值拟合曲线；

图6为压实度为50％的第二黄土层的厚度与覆土前后氡析出率比值拟合曲线；

图7为压实度为90％的第二黄土层的厚度与覆土前后氡析出率比值拟合曲线。

具体实施方式

本发明提供了一种多层降氡覆盖材料，包括膨润土层，位于所述膨润土层表面的第一黄土层和位于所述第一黄土层表面的第二黄土层。

在本发明中，若无特殊说明，所有的原料组分均为本领域技术人员熟知的市售商品。

在本发明中，所述膨润土层的压实度优选为10～90％，进一步具体优选为10％、20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％或90％。在本发明中，所述膨润土层的厚度优选为4～10cm，进一步具体优选为4cm、5cm、6cm、7cm、8cm、9cm或10cm。在本发明中，所述膨润土层中的膨润土的优选包括钠基膨润土和/或钙基膨润土，更优选为钙基膨润土。在本发明中，所述膨润土的氡析出率优选为0.02～0.12Bq/(m

在本发明中，所述第一黄土层的压实度优选为10～90％，进一步具体优选为10％、20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％或90％。在本发明中，所述第一黄土层的厚度优选为7～13cm，进一步具体优选为7cm、8cm、9cm、10cm、11cm、12cm或13cm。在本发明中，所述第一黄土层中的黄土的质地优选为亚粘土；在本发明的具体实施例中，所述黄土采自江西省赣州市全南县南迳镇沙湖桥土源地。在本发明中，所述黄土的氡析出率为0.01～0.29Bq/(m

在本发明中，所述第二黄土层的压实度优选为10～90％，进一步具体优选为10％、20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％或90％。在本发明中，所述第二黄土层的厚度优选为15～20cm，更优选为18cm。在本发明中，所述第二黄土层中的黄土的质地优选为亚粘土；在本发明的具体实施例中，所述黄土采自江西省赣州市全南县南迳镇沙湖桥土源地。在本发明中，所述黄土的氡析出率为0.01～0.29Bq/(m

本发明提供了上述技术方案所述的多层降氡覆盖材料在铀矿山废石堆退役治理中的应用。

本发明提供了一种降低铀矿山废石堆氡析出率的方法，包括以下步骤：

在铀矿山废石堆表面覆盖膨润土后夯实，得到膨润土层；

在所述膨润土层表面覆盖黄土后夯实，得到第一黄土层；

在所述第一黄土层表面覆盖黄土后夯实，得到第二黄土层。

本发明在铀矿山废石堆表面覆盖膨润土后夯实，得到膨润土层。在本发明中，所述膨润土层的厚度与前述膨润土层的厚度相同，在此不再赘述。本发明对于所述夯实的方式没有特殊限定，使得所述膨润土层的压实度为10～90％即可。

得到膨润土层后，本发明在所述膨润土层表面覆盖黄土后夯实，得到第一黄土层。在本发明中，所述第一黄土层的厚度与前述第一黄土层的厚度相同，在此不再赘述。本发明对于所述夯实的方式没有特殊限定，使得所述第一黄土层的压实度为10～90％即可。

得到第一黄土层后，本发明在所述第一黄土层表面覆盖黄土后夯实，得到第二黄土层。在本发明中，所述第二黄土层的厚度与前述第二黄土层的厚度相同，在此不再赘述。本发明对于所述夯实的方式没有特殊限定，使得所述第二黄土层的压实度为10～90％即可。

下面将结合本发明中的实施例，对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

实施例1

在铀矿山废石堆表面依次覆盖膨润土后夯实，得到厚度为4cm、压实度为10％的膨润土层；

在膨润土层表面覆盖黄土后夯实，得到厚度为13cm、压实度为10％的第一黄土层；

在第一黄土层表面覆盖黄土后夯实，得到厚度为18cm、压实度为10％的第二黄土层；

其中，黄土采自江西省赣州市全南县南迳镇沙湖桥土源地，该黄土的氡析出率为0.01～0.29Bq/(m

实施例2～10

按照实施例1的方法在铀矿山废石堆表面覆盖覆土材料，实施例2～9的覆土材料的组成如表1所示。

对比例1～6

按照实施例1的方法在铀矿山废石堆表面覆盖覆土材料，对比例1～6的覆土材料的组成如表1所示。

表1实施例1～9的覆土材料组成

测试例1

γ辐射剂量率和氡析出率测试

参考标准：GB/T14583-93环境地表γ辐射剂量率测定规范、GB/T14582-93环境空气中氡的标准测量方法和HJ/T61-2001辐射环境监测技术规范。

监测要求：在按设计覆盖厚度进行覆盖并按要求分层夯实，并停留一周后，待氡的放射性平衡和扩散稳定时间才能测量，进行表面氡析出率的监测，并进行规范记录。

监测指标：氡析出率、γ辐射剂量率，同时记录气温、地温、相对湿度和气压气象参数。

使用仪器：FD216环境氡测量仪、HD-2005便携式γ辐射剂量率仪，以及手持气象站。

监测仪器及监测项目如表所示：

表2监测仪器及监测项目

测试方法：γ辐射剂量率测定时，在测量点，探头向下距地面高度1m，每10s读数1次，共读10次，其均值为该点γ辐射剂量率测量值；氡析出率测定时，在测量点，选取平整的场地，将仪器连接，及集气罩集气1小时后进行测量。

监测布点：每个试验地取3～5个监测点，γ辐射剂量率和氡析出率布点如图1所示，其中，1#～5#为γ辐射剂量率布点，1#为氡析出率布点。

监测频率：每日09时和15时各监测1次，测试结果如表3～4所示。

表3氡析出率(Bq·m

表4γ辐射剂量率(10

由表3～4可得出如下结果：

(1)降氡效果最佳覆土方案

本发明提供的覆土材料的降氡率为96.19～99.77％，对γ辐射的屏蔽率为50.29～70.17％，其中，实施例10的效果最佳。说明，本发明提供得多层覆土材料体系治理废石堆后，取得了良好的治理效果，能够满足氡析出率低于0.74Bq·m

值得注意的是，覆盖第二黄土层后，降氡率反而降低(如实施例6、实施例9、实施例13、对比例1、对比例2)，虽然降氡率虽然有一定的降低，但依然能满足《铀矿冶辐射防护和环境保护规定》(GB23727-2009)的治理要求；可能是由于覆盖所用的黄土本身具有一定的放射性，即本身有一定的氡析出率所致。本发明提供的方法覆盖第二黄土层后易于植被的生长，能够实现植被恢复。

对比例1和对比例2的降氡效果和屏蔽γ射线的效果要高于大部分实施例，尤其是对比例2的效果好，这是由膨润土本身的强吸附性和自封闭性决定的，而在工程实际中，如果全部用膨润土覆土的话，有三个方面的缺点：①植物无法生长，后期不易植被恢复；②易被雨水冲刷，而现实中铀矿山废石堆往往坡度较大；③成本较高，膨润土的成本要高于黄土的成本。该对比例2从实际上证明了膨润土的优良降氡效果，但由于上述三方面的原因不能用作工程应用。同样，对比例1为压实度90％且均为黄土，目前工程实际中基本上是采用黄土覆土，其降氡效果也是不错的。但考虑到某些废石堆压实、运输施工难度大，而且黄土用量大，成本高。

相同厚度相同压实度条件下膨润土的降氡效果要高于黄土。

(2)膨润土层的厚度与氡析出率的关系

为了便于分析膨润土层的厚度对氡析出率的影响，取同一厚度下氡的平均析出率作为该厚度氡的析出率，得到膨润土不同覆盖厚度和氡析出率的关系，结果如表5所示：

表5不同厚度的膨润土层和氡析出率的关系

由表5可知，覆盖膨润土层后，氡析出率随膨润土层厚度的增加而减小，当膨润土层的厚度增加到10cm厚度后，氡析出率数值基本与膨润土的本底值相当。

利用单层覆盖体系的覆盖计算式经过线性拟合可以得到不同压实度下膨润土的拟合函数，具体如下：

当压实度为10％时，拟合函数如式(1)和图2所示：

式(1)中，R

压实度为50％时，拟合函数如式(2)和图3所示：

式(2)中，R

压实度为90％时，拟合函数如式(3)和图4所示：

式(3)中，R

覆盖材料的降低氡析出率的效果可以用氡的降低系数(k)来表示，降低系数如式(4)所示。

式(1)中，J

为了便于分析膨润土层的厚度和压实度对氡析出率的影响，取同一厚度下氡的平均析出率作为该厚度氡的析出率。不同厚度、不同压实度的膨润土层的降氡系数结果如表6所示。

表6不同厚度、不同压实度的膨润土层的氡的降低系数

由表6可知，在相同厚度下，膨润土层不同压实度下氡的降低系数不同；相同压实度条件下，膨润土层的厚度越大，氡的降低系数越大，降氡效果越好；相同厚度的膨润土层，压实度为50％时降氡效果最好。

(3)不同厚度和压实度下黄土层(第一黄土层和第二黄土层)的降氡系数

为了便于分析第一黄土层和第二黄土层的总厚度对氡析出率的影响，取同一厚度下氡的平均析出率作为该厚度氡的析出率，得到黄土层总厚度和氡析出率的关系，结果如表7所示：

表7不同厚度的黄土层和氡析出率的关系

由表7可知，覆盖黄土层后，氡析出率随黄土厚度的增加而减小，这是由于膨润土层的覆盖已经大大降低了废石堆表面的氡析出率，覆盖黄土层后氡析出率进一步降低。

利用单层覆盖体系的覆盖计算式经过线性拟合可以得到不同压实度下膨润土的拟合函数，具体如下：

当压实度为10％时，拟合函数如式(5)和图5所示：

式(5)中，R

压实度为50％时，拟合函数如式(6)和图6所示：

式(2)中，R

压实度为90％时，拟合函数如式(7)和图7所示：

式(3)中，R

式(5)～(7)中，J

为了便于分析第一黄土层和第二黄土层的总厚度对氡析出率的影响，取同一厚度下氡的平均析出率作为该厚度氡的析出率。同样，覆盖材料的降低氡析出率的效果可以用氡的降低系数(k)来表示，降低系数如式(1)所示，不同厚度、不同压实度的黄土层的降氡系数结果如表8所示。

表8不同厚度、不同压实度的黄土层的氡的降低系数

由表8可知，在相同厚度下，第二黄土层不同压实度下氡的降低系数不同；相同压实度条件下，黄土层的总厚度越大，氡的降低系数越大，降氡效果越好；相同厚度的黄土层，压实度为90％时降氡效果最好。

(4)废石堆表面抑制氡析出率最佳覆土方案

通过现场试验结果分析，最终得出适用于研究区域(741竹山下铀矿区)废石堆表面抑制氡析出率的覆盖材料：膨润土层(厚度为10cm，压实度为50％)、第一黄土层(厚度为7cm，压实度为50％)和第二黄土层(厚度为18cm，压实度为90％)，该覆盖材料抑制氡析出率和屏蔽γ射线的效果最佳。该覆盖材料得覆盖模型如式(8)～(10)所示：

式(8)～(10)中，Jt——废石堆堆表面的氡析出率，单位为Bq·cm

J

X

J

X

J

X

以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。