单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量装置及方法

摘要

本发明公开了一种单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量装置及方法，属于碳烟颗粒的粒径测量技术，测量装置包括火焰发生单元、对火焰的碳烟颗粒进行加热的激光器、用于捕获火焰中白炽光信号的捕获单元、显示并记录所捕获的白炽光信号与时间的关系的示波器以及与示波器通信连接的处理单元；处理单元包括存储器和处理器，存储器存储有计算机程序，该计算机程序被处理器执行时能实现以下步骤：定义碳烟颗粒的激光诱导炽光信号强度降低到其峰值的1/e所需时间为信号特征时间，基于包含碳烟粒径与信号特征时间关系的粒径计算模型得出火焰中碳烟颗粒的粒径，并用标定物性参数的方法获得更加准确的粒径值，从而方便快捷地获得碳烟的二维粒径分布。

说明书

技术领域

本发明涉及碳烟颗粒的粒径测量技术，具体地说，涉及一种单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量装置及方法。

背景技术

近些年来，大气中微粒的危害受到人们的广泛关注，而碳烟对人体的危害大小与粒径有很大的关系，碳烟粒径越小，进入人体肺部停滞的比例越大，对人体危害也就也越大，因此研究纳米级碳烟的粒径测量更有实际意义。而激光诱导白炽光技术具有高时间和空间分辨率，对碳烟测试是一种很有发展前景的技术。

目前的激光诱导白炽光技术通常为双色激光诱导技术，需要建立双色激光诱导白炽光系统，基于激光加热颗粒的温度衰减公式准确计算碳烟粒径。然而，在实验条件下双色激光诱导白炽光系统需要同时检测和严格校准，而且因为大颗粒的冷却速度比小颗粒慢，多分散颗粒的测量温度通常只能视为颗粒温度的有效值，不能准确反映每个颗粒的温度，所以双色激光诱导白炽光操作困难且准确率低。

发明内容

本发明的目的为提供一种单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量装置以及单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量方法。该测量装置和测量方法准确率高，操作简单，易于推广。

为了实现上述目的，本发明提供的单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量装置包括火焰发生单元、对火焰的碳烟颗粒进行加热的激光器、用于捕获火焰中白炽光信号的捕获单元、显示并记录所捕获的白炽光信号与时间的关系的示波器以及与示波器通信连接的处理单元；捕获单元包括放置在火焰一侧的光电倍增管以及放置在光电倍增管前用于阻止火焰中除白炽光信号之外的光信号通过的窄带通滤光片；处理单元包括存储器和处理器，存储器存储有计算机程序，该计算机程序被处理器执行时能实现以下步骤：

建立火焰中碳烟颗粒的白炽光信号强度与时间的关系，定义白炽光信号强度降低到其峰值的1/e时所需时间为信号特征时间τ_λ，基于包含碳烟粒径与信号特征时间τ_λ关系的粒径计算模型得出火焰中碳烟颗粒的粒径。

上述测量装置中，通过获取碳烟颗粒的信号特征时间，并通过粒径计算模型得出火焰中碳烟颗粒的粒径，与现有技术相比，能有效简化测量过程，提高了测量效率。

具体的方案为纳米级碳烟颗粒粒径计算模型是

其中，C是由聚集体的屏蔽效应参数以及碳烟颗粒与周围气体的热力学参数组成的系数，T_g碳烟颗粒周围气体的温度，T_h-max表示碳烟颗粒冷却过程中的最高温度，λ是光电倍增管的设定探测波长，h表示普朗克常数，c表示光速，k表示玻尔兹曼常数。

C的表达式是

其中，α_T表示热调节系数，p_g表示碳烟颗粒周围气体的压力，N_p表示聚集体中基元体颗粒的数量，ρ_s是碳烟的密度，c_s是碳烟的比热，R是通用气体常数，W_g是碳烟颗粒周围气体的平均摩尔质量，γ是周围气体的比热比，k_h和D_h均为碳烟颗粒的缩放系数。

作为优选，测量装置还包括对碳烟颗粒进行TEM采样的透镜电镜，粒径计算模型为碳烟粒径与特征时间的二元关系，该二元关系由以下步骤得到：

对于同一工况下的碳烟颗粒，首先在2800-3700K的范围内设定若干个T_h-max的值得到不同位置处的若干个信号特征时间τ_λ，采用透射电镜TEM采样观察并得到这些位置的碳烟粒径D_p，基于实验所设定的探测波长和火焰温度，计算选择最优的T_h-max，然后在二维坐标系中标定由τ_λ和D_p确定的点，并拟合得到碳烟粒径D_p与信号特征时间τ_λ的二元关系式，最后根据该关系式由不同测量位置处的信号特征时间τ_λ得到火焰中D_p的二维分布结果；对于不同工况下的碳烟颗粒，按照上述步骤得到不同的二元关系并由各工况下信号特征时间τ_λ得到D_p的值。

作为优选，激光器为脉冲激光器，其所发射的激光的波长为1064nm，作用在碳烟上的激光能量密度不超过0.1J/cm²。

为减小火焰背景光的影响，光电倍增管的响应波段和窄带滤光片的透过波长应位于可见光范围。为保持信号测量的良好跟随性，光电倍增管的上升时间应小于1ns。

作为优选，激光器与火焰之间设有用于对正火焰中心的光阑以及用于调节激光器发射脉冲能量的衰减器；激光器放置在一移动平台上，该移动平台根据光阑的对正信号校正激光器的位置以使其对准火焰中心。

本发明提供的单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量方法包括：

获取信号特征时间步骤，采用脉冲激光对火焰中碳烟颗粒进行加热，获取火焰中碳烟颗粒的白炽光信号强度降低到其峰值的1/e时所需时间，即信号特征时间；

确定系数C步骤，C的表达式为

其中，α_T表示热调节系数，p_g表示碳烟颗粒周围气体的压力，N_p表示聚集体中基元体颗粒的数量，ρ_s是碳烟的密度，c_s是碳烟的比热，R是通用气体常数，W_g是碳烟颗粒周围气体的平均摩尔质量，γ是周围气体的比热比，k_h和D_h均为碳烟颗粒的缩放系数；

计算步骤，基于纳米级碳烟粒径计算模型，依据获取的信号特征时间及确定的系数C计算碳烟粒径，所述粒径计算模型为

其中，C是由聚集体的屏蔽效应参数以及碳烟颗粒与周围气体的热力学参数组成的系数，T_g碳烟颗粒周围气体的温度，T_h-max表示碳烟颗粒冷却过程中的最高温度，λ是光电倍增管的设定探测波长，h表示普朗克常数，c表示光速，k表示玻尔兹曼常数。

本发明提供的另一种单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量方法包括：

建模步骤，建立碳烟粒径D_p与信号特征时间τ_λ的关系模型，定义火焰中碳烟颗粒的白炽光信号强度降低到其原始值的1/e时所需时间为信号特征时间τ_λ；

获取步骤，测量并计算火焰中激光诱导白炽光信号的信号特征时间τ_λ，并结合透射电镜采样观测得到的碳烟粒径结果，获取碳烟粒径D_p与信号特征时间τ_λ之间的关系系数C；

推演步骤，基于所述碳烟粒径D_p与信号特征时间τ_λ的二元关系系数C,根据火焰不同位置处的激光诱导白炽光信号的信号特征时间τ_λ，得出火焰中碳烟粒径的二维分布图，对应得出碳烟粒径。

优选地，碳烟颗粒最高温度设定为2800-3700K。

与现有技术相比，本发明的有益效果为：

本发明提供了一种新型的可行性方法测量碳烟粒径，避免了大量计算拟合中的费时费力和双色激光诱导白炽光系统中可操作性差等问题，在热传导为主导的冷却过程中准确测量火焰中碳烟的二维粒径分布，相对误差小。

附图说明

图1为本发明实施例的单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量装置示意图；

图2为本发明实施例1的存储器中计算机程序被处理器执行时的步骤图；

图3为本发明实施例在不同激光能量密度下D_p-λ和D_p-T大小及其一致性关系图；

图4为本发明实施例2的存储器中计算机程序被处理器执行时的步骤图；

图5为本发明实施例的激光器发射能量密度为0.09J/cm²时粒径D_p-λ和D_p-T与火焰高度HAB之间的关系曲线图；

图6为本发明实施例的T_g＝1600K、λ＝500nm时由颗粒实际最高温度T_h-max的变化导致的粒径误差曲线；

图7为本发明实施例的碳烟颗粒在放大倍数20万倍后经透射电镜测量的结果图。

具体实施方式

以下结合实施例及其附图对本发明作进一步说明。

实施例1

现有技术中，在典型的Santoro火焰上进行双色激光诱导白炽光实验用如下公式计算粒径

其中，τ_T表示温度衰减时间，T_g表示周围气体的温度，聚集体的屏蔽效应参数和颗粒及周围气体的热力学参数组成系数C，即

其中，α_T表示热调节系数，p_g表示碳烟颗粒周围气体的压力，N_p表示聚集体中基元体颗粒的数量，ρ_s是碳烟的密度，c_s是碳烟的比热，R是通用气体常数，W_g是碳烟颗粒周围气体的平均摩尔质量，γ是周围气体的比热比，k_h和D_h均为碳烟颗粒的缩放系数。

在实验条件下双色激光诱导白炽光系统需要同时检测和严格校准，而且因为大颗粒的冷却速度比小颗粒慢，多分散颗粒的测量温度通常只能视为颗粒温度的有效值，不能准确反映每个颗粒的温度，所以双色激光诱导白炽光操作困难且准确率低。

本实施例采用单色激光诱导白炽光进行纳米级碳烟粒径测量，参见图1，其测量装置包括火焰发生单元4、激光器1、捕获单元、示波器8以及处理单元。

火焰发生单元4用于产生火焰，激光器1的激光信号发射到火焰中心对火焰中心的碳烟颗粒进行加热，为了使激光器1的激光信号能够准确地发射到火焰中心，在火焰发生装置4与激光器1之间安装有光阑3，且将激光器1安装在移动平台上，光阑3用于对正火焰中心，移动平台根据光阑的对正信号校正激光器的位置以使其对准火焰中心。在火焰发生装置4与激光器1之间还设有衰减器2，用于调节激光器1发射的脉冲能量。激光器1穿过火焰中心后被光束截止器5截止。

捕获单元包括放置在火焰一侧的光电倍增管7以及放置在光电倍增管7前用于阻止火焰中除白炽光信号之外的光信号通过的且以405nm和600nm为中心波长的窄带通滤光片6(FWHM＝10nm)。示波器8接收由光电倍增管7捕获的白炽光信号，显示并记录该信号与时间的关系。同时，示波器8与处理单元通信连接。

处理单元包括存储器和处理器，存储器存储有计算机程序，该计算机程序被处理器执行时能实现图2所示步骤：

获取信号特征时间步骤S1，采用脉冲激光对火焰中碳烟颗粒进行加热，获取火焰中碳烟颗粒的白炽光信号强度降低到其峰值的1/e时所需时间，即为信号特征时间τ_λ；

确定系数C步骤S2，C的表达式为上述式(2)

根据参考文献将各物性参数具体值代入C中计算，各参数取值如表1所示，

表1：C中各物性参数取值

将上述各取值代入公式(2)中计算得到C₁＝0.648。

计算步骤S3，基于单色激光诱导白炽光纳米粒径计算模型，依据获取的信号特征时间及确定的系数C计算碳烟粒径，纳米粒径计算模型为

其中，C是由聚集体的屏蔽效应参数以及碳烟颗粒与周围气体的热力学参数组成的系数，T_g碳烟颗粒周围气体的温度，T_h-max表示碳烟颗粒冷却过程中的最高温度，λ是激光器发射的激光的波长，h表示普朗克常数，c表示光速，k表示玻尔兹曼常数。

通过控制激光加热颗粒，能够在以热传导为主导的冷却过程中从激光诱导白炽光信号确定粒径，使用典型的C₂H₄/空气扩散火焰来验证该方法。本实施例的激光器发射的激光能量密度为0.09J/cm²，通过功率计监测能量大小和变化情况。由于测量过程中需要保证碳烟的冷却过程以热传导为主导，因此加热碳烟颗粒的最高温度T_h-max不得超过碳烟的升华点3700K，本实施例根据激光能量密度的取值，碳烟最高温度T_h-max范围为2800-3700K，此状态下颗粒的升华效应可以忽略不计。

利用公式(2)和公式(3)分别计算纳米级碳烟粒径得到D_p-λ和D_p-T，公式(2)和公式(3)中的C根据各物性参数计算均取0.648。将传统的双色激光诱导白炽光系统测量的粒径D_p-T和本次单色激光诱导白炽光系统测量的粒径D_p-λ进行一致性比较，得到的关系图，其中D_p-405nm和D_p-600nm分别表示滤光片中心波长为405nm和600nm时的D_p-λ值。由图3显示的结果分析发现，D_p-T和D_p-λ有很好的一致性，波长为405nm和600nm时D_p-λ与D_p-T的总体误差分别为3.6％和5.4％。

实施例2

本实施例同样基于实施例1中的单色激光诱导白炽光纳米级碳烟粒径测量装置实现，相同之处不再赘述，本实施例的测量装置还包括对碳烟颗粒进行TEM采样的透镜电镜，通过透射电镜TEM采样观察碳烟粒径D_p，得到的电镜结果如图7所示。本实施例的存储器中计算机程序被处理器执行时能实现图4所示步骤：

获取信号特征时间步骤S1，获取碳烟颗粒的白炽光信号强度降低到其峰值1/e的所需时间，即为信号特征时间τ_λ，测量火焰中激光诱导白炽光信号的特征时间τ_λ；

建模步骤S2，建立碳烟粒径D_p与信号特征时间τ_λ的关系模型；

获取步骤S3，结合透射电镜采样观测得到的碳烟粒径结果，获取碳烟粒径D_p与特征时间τ_λ之间的关系系数C；

推演步骤S4，基于碳烟粒径D_p与信号特征时间τ_λ的二元关系系数C,通过测量火焰不同位置处的激光诱导白炽光信号，得出火焰中碳烟粒径的二维分布图，对应得出碳烟粒径。

本实施例的碳烟颗粒的最高温度T_h-max设定为2800-3700K。为了验证该范围内T_h-max对D_p-λ的测量影响不大，假设在恒定的最高温度T_h-max＝3600K条件下尝试用τ_λ测量粒径。图5表示在最低的能量密度0.09J/cm²条件下，粒径D_p随着中心线上火焰高度HAB的变化曲线。结果显示，在405nm和600nm的检测波长中测量的粒径依然有很好的一致性，比较D_p-λ和D_p-T在405nm和600n波长下的相对平均误差分别是5.6％和5.5％。因此可以说明T_h-max对D_p-λ的测量影响很小。可以在给定的温度范围2800-3700K假设一个合适的T_h-max值，而无需用双色激光诱导白炽光系统测量T_h-max。

进一步分析选取的T_h-max值对粒径误差的影响。图6显示了在T_g＝1600K、λ＝500nm时由颗粒实际最高温度T_h-max的变化导致的粒径误差曲线，不同曲线代表不同假设最高温度，横坐标代表实际最高温度T_h-max，纵坐标代表在实际温度和假设温度下求得的D_p之间的相对误差。由图6分析发现，给定温度范围在2800-3700K条件下平均误差在T_h-max为3600K时达到最小，因此在本实施例T_g＝1600K、λ＝500nm的条件下选用T_h-max为3600K，但是3600K并不总是对粒径来说是最适合的温度值，例如，当T_g＝1800K，λ＝700nm时，在T_h-max＝3600K下误差达到最大13.5％，而在T_h-max＝3050K时为7.4％。即T_h-max的最佳假定值取决于实际的实验条件，通过调整至适当的检测波长和最佳假设最高温度可以降低测量误差。

对C传统的求解过程是根据条件设定C中各物性参数的值，但由于不同的燃烧条件下参数的取值偏差较大，又D_p和C呈线性关系，因此误差对粒径的求解影响很大。本实施例直接得出碳烟粒径D_p与信号特征时间τ_λ的二元关系，根据该二元关系以及获取待测碳烟颗粒的信号特征时间，对应得出碳烟粒径的二维分布图，直观且方便，大大提高了测量效率。