城市大气PM2.5主要污染源的确定方法

摘要

城市大气PM2.5主要污染源的确定方法，涉及环境保护、大气污染防治技术领域。本发明首先采用连续的、某一城市区域范围内的监测数据（如国控监测站点）来判断臭氧的产生受哪个一次污染物（NOx、SO

说明书

技术领域

本发明涉及环境保护、大气污染防治技术领域。

背景技术

大气污染物PM2.5的治理是目前经济发展中急需解决的重大问题。2014年中国环保部要求各省会城市开展PM2.5的来源解析工作，并出台了《大气颗粒物来源解析技术指南》。这项工作的开展将有利于在经济持续发展的同时最经济、最合理、最有效、分阶段治理和控制大气污染。

目前，确定大气主要污染源的方法主要是采用PM2.5源解析方法中的受体模型法。受体模型法是依据PM2.5组成的成分及污染源的成分和特点用数学方法来确定污染的来源，此方法操作复杂，并存在许多问题，如用线性的方法处理非线性的、具有自组织特性的光化学烟雾过程；分析所采纳的信息量不多如不考虑污染排放量和气象条件的变化等；仅是对局部时间段和区域的分析等等。

发明内容

本发明目的是提出城市大气PM2.5主要污染源的确定方法，以用于指导PM2.5下降的有效控制。

本发明包括以下步骤：

1）采用城市区域监测站点一组连续的监测数据，通过制作因变量O₃浓度和自变量NOx浓度的关系图，判定该监测站点附近臭氧产生所属的控制区：

当O₃浓度随着NOx浓度的增大而下降，则臭氧产生所属的控制区为VOCs控制区；

当O₃浓度随着NOx浓度的增大而增大，则臭氧产生所属的控制区为NOx控制区；

在NOx控制区和VOCs控制区交界处则为控制区过渡区；

城市区域范围内臭氧产生所属的控制区的判断是各监测站点的综合。

2）确定主要影响大气PM2.5的污染物：

a.臭氧产生所属的控制区为VOCs控制区时，NOx和SO₂是主要影响大气PM2.5的污染物；

b.臭氧产生所属的控制区为NOx控制区时，VOCs是主要影响大气PM2.5的污染物；

c.臭氧产生所属的控制区为控制区过渡区时，NOx、SO₂和VOCs是主要影响大气PM2.5的污染物。

3）主要污染源的确定：

a. 臭氧产生所属的控制区为VOCs控制区时，根据城市区域范围内同期各单位NOx的排放清单，从所述排放清单显示的NOx的排放量的大小顺序，确定主要污染源单位顺序；

b. 臭氧产生所属的控制区为NOx控制区时，根据城市区域范围内同期各单位VOCs排放清单，从所述排放清单显示的VOCs排放源的排放量的大小顺序，确定主要污染源单位顺序。

本发明方法的出发点与受体模型法相反，是从PM2.5形成的机理以及排放清单来判断主要污染源。我国多数城市的大气PM2.5主要来自光化学烟雾反应，从光化学烟雾反应规律及其与PM2.5的相关性来判断PM2.5的主要来源。

本发明首先采用连续的、某一城市区域范围内的监测数据（如国控监测站点）来判断臭氧的产生受哪个一次污染物（NOx、SO₂和挥发性有机物VOCs）的控制，其次，判断哪个一次污染物对PM2.5的产生贡献最大，最后，根据要控制的一次污染物的排放清单来确定市区大气污染的主要污染源，方法简便、快速、可靠。

当臭氧产生所属的控制区为VOCs控制区时，NOx和SO₂是主要影响大气PM2.5的污染物。在VOCs控制区，PM2.5随NO₂浓度的增加而增大。主要原因是NOx和SO₂浓度增大（通常NO₂和SO₂有正向关系），尽管O₃浓度下降，但生成的NO₃^-和SO₄^2-量增大，所以，此时减少NOx和SO₂排放，可有效地降低PM2.5的浓度。降低VOCs浓度，O₃浓度下降，PM2.5浓度上升，所以降低VOCs浓度，可使O₃浓度下降，但PM2.5却上升。因此，在VOCs控制区，降低PM2.5最有效的方式是减少NOx和SO₂排放量。

当臭氧产生所属的控制区为NOx控制区时，VOCs是主要影响大气PM2.5的污染物。在NOx控制区，即[VOCs]>>[NOx]，当PM2.5浓度超过35μg/m³时>3和PM2.5浓度的最有效方法。但是在实践操作中，降低VOCs浓度至控制区过渡区是更加实际和有效的选择，这是由于不仅可以显著降低O₃和PM2.5浓度，而且减少VOCs排放的成本比NOx要低。当PM2.5浓度低于国家环境空气质量标准二级标准35μg/m³时，此时空气质量较好，VOCs和NOx浓度均较低，协同减少NOx和VOCs的排放量是较好的选择。因此，在NOx控制区，在大气污染较重时，降低PM2.5最有效的方式是减少VOCs的排放量。

而当臭氧产生所属的控制区为控制区过渡区时，NOx、SO₂和VOCs是主要影响大气PM2.5的污染物。因为控制区过渡区是介于VOCs控制区和NOx控制区之间，所以，降低NOx、SO₂和VOCs都可达到降低PM2.5浓度的目的。

本发明提供了一种确定大气污染物PM2.5主要污染来源的简便、准确、实用的方法，此方法可以有效地帮助城市管理者在保证经济持续发展的同时治理大气污染，本方法已用于多个城市的PM2.5的治理中，并取得实效性的效果。

附图说明

图1为2015年监测的某市某监测站全年O₃浓度与NO₂浓度的关系图。

图2为2013年监测的某市某监测站全年O₃浓度与NO₂浓度的关系图。

图3为2015年监测的某市某监测站夏季（6-9月）O₃浓度与NO₂浓度的关系图。

具体实施方式

一、制作因变量O₃浓度和自变量NOx浓度的关系图：

1、采用城市区域范围内一组连续的监测数据，通过制作因变量O₃浓度和自变量NOx浓度的关系图。

2、判定臭氧产生所属的各控制区：

根据2015年监测的某市某监测站全年O₃浓度与NO₂浓度值，形成图1所示的因变量O₃浓度和自变量NOx浓度的关系图。从图1中可见，>3浓度随着NO₂浓度的增大而下降，则监测的该市2015年某监测站附近全年臭氧产生所属的控制区为VOCs控制区。

根据2013年监测的某市某监测站全年O₃浓度与NO₂浓度值，形成图2所示的因变量O₃浓度和自变量NOx浓度的关系图。从图2可见，O₃浓度随着NO₂浓度的增大而增大，则监测的该市2013年某监测站附近全年臭氧产生所属的控制区为NOx控制区。

根据2015年监测的某市某监测站夏季（6-9月）O₃浓度与NO₂浓度值，形成图3所示的因变量O₃浓度和自变量NOx浓度的关系图。从图3可见，监测的该市某监测站附近2015年夏季既有NO₂控制区，又有VOCs控制区，当NO₂浓度小于0.0169mg/m³时，O₃的产生处于NOx控制区，当NO₂浓度大于0.0169mg/m³时，O₃的产生处于VOCs控制区。在NOx控制区和VOCs控制区交界处是控制区过渡区。

二、对PM2.5影响最大的一次污染物的确定：

1.臭氧产生所属的控制区为VOCs控制区时，NOx和SO₂是主要影响大气PM2.5的污染物；

2.臭氧产生所属的控制区为NOx控制区时，VOCs是主要影响大气PM2.5的污染物；

3.臭氧产生所属的控制区为控制区过渡区时，NOx、SO₂和VOCs是主要影响大气PM2.5的污染物。

三、验证：

1、在VOCs控制区，降低PM2.5最有效的方式是减少NOx和SO₂排放量。

根据同步监测的该城市区域NOx的排放清单，即可确认主要污染源（如工业燃煤、机动车、生物质燃烧等）贡献大小的顺序。SO₂最大的贡献者是工业燃煤。在NOx清单中，当NOx（燃煤）>>2排放清单，燃煤是首要污染源。当NOx（机动车）>>NOx（燃煤）时，NOx（燃煤）和SO₂对PM2.5的贡献远小于机动车，此时机动车是首要污染源；当NOx（燃煤）接近NOx（机动车）时，两者均成为主要污染源，并以减少燃煤排放为首选。

2、在NOx控制区，降低PM2.5最有效的方式是减少VOCs排放量。

根据同步监测的该城市区域VOCs排放清单（如天然VOCs、机动车、溶剂使用、工业过程、生物质燃烧、油品贮运、石化燃料燃烧等），确定主要VOCs排放源排放量的顺序和城市PM2.5的主要污染源。

根据以上方法，确定了2013和2015年分别对监控的上述市区的首要控制的一次污染物为NOx，PM2.5的首要污染源是工业燃煤。通过严格的管理与控制，2015年市区NOx的排放量由2013年的5.42万吨下降到3.67万吨，尽管机动车保有量增加了30.3%，PM2.5还是下降22.9%，这表明控制工业燃煤的排放量是降低某市区PM2.5的首选的有效途径。另外，用此方法还对其他另外3个省辖市区PM2.5的首要污染源进行过较系统的研究，结果显示，本方法均适用于四个城市，操作简易，结果可靠，分析的结果为市区大气污染的治理提供了科学依据和可操作的方法。