城市大气中CS的DOAS测量与主要污染源研究

摘要

CS2气体是重要的含硫化合物，具有毒性，会损害人的肝脏、肺、心脏等，威胁人类健康；其在大气中会被氧化形成COS并最终形成SO2，对全球气候和大气循环产生重要影响，进行城市大气CS2的监测并研究其主要来源具有重要意义。
　　 目前，国内对CS2的研究多侧重于实验室模拟及反应机理研究，而对城市大气中CS2的监测与研究工作开展的较少；测定的方法也一般是气相色谱法和二乙胺分光光度法(GBT14680)，这两者均需进行采样，无法实现连续自动监测。
　　 本论文介绍了差分光学吸收光谱法(DOAS，Differential Optical AbsorptionSpectroscopy)的基本原理，发展现状等；着重研究了城市大气中CS2的DOAS测量方法，讨论了氙灯结构，SO2、NO2等气体吸收的干扰去除问题；并利用该技术在北京市丰台区开展CS2的外场测量实验，实现了城市冬季CS2的实时连续监测；根据测量结果对北京冬季CS2的污染特征、CS2与SO2的相关性等进行分析，探讨了城市大气中CS2可能的主要源。通过分析和讨论，初步认为北京市CS2与SO2存在相同的源，冬季供暖燃煤和居民用煤对CS2可能存在重要贡献。
　　 为进一步验证以上初步结论，利用培养单位自己研制的被动DOAS(passiveDOAS)系统和技术条件，对电厂等燃煤企业排放的烟羽进行CS2的测量验证实验。论文介绍了被动DOAS工作原理；详细讨论了CS2光谱数据采集与处理方法，及CS2污染源排放通量的估算方法等；并对淮南、太原等地的电厂烟羽进行外场测量，成功反演出烟羽中CS2的柱含量，证实了燃煤会释放一定的CS2，对城市CS2存在一定的贡献；为城市CS2污染源的研究提供了有利依据；说明了被动DOAS技术在CS2等气体污染源遥测中的有效性和优越性。

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第一章 引言

1.1二硫化碳的理化性质

1.2二硫化碳的工业生产与主要用途

1.3二硫化碳危害及在大气中的作用

1.4本文研究的目的和意义

第二章差分吸收光谱(DOAS)技术

2.1 DOAS应用与发展现状

2.2 DOAS光谱理论基础

2.3 DOAS基本原理

2.4拟合参考光谱

2.4光谱拟合算法(最小二乘原理)

2.5探测限计算

第三章主动DOAS技术测量城市大气中CS2

3.1主动DOAS工作原理

3.2外场实验所用系统及性能测试

3.2.1 PDA性能测试

3.2.2光谱仪性能测试

3.2.3仪器函数获取

3.3外场实验与数据分析

3.3.1实验概述

3.3.2实验数据的处理(CS2反演)

3.3.3实验结果

3.3.4分析与讨论

3.4小结

第四章被动DOAS技术与CS2污染源验证

4.1被动DOAS工作原理(烟羽测量中的应用)

4.2污染物排放通量计算

4.3实验系统装置及性能测试

4.3.1实验仪器

4.3.2系统性能测试

4.4光谱处理(CS2反演)

4.4.1太阳光谱结构

4.4.2 Ring效应

4.4.3参考谱I0的选择

4.4.4 Ring效应校正

4.4.5反演实例与探测限讨论

4.5实验部分

4.5.1实验过程描述

4.5.2外场观测总体介绍

4.5.3淮南洛河电厂外场实验

4.5.4太原第二热电厂烟羽测量实验

4.5.5不同电厂测量结果对比分析

4.5.6误差来源分析

4.6小结

第五章结论

附录1参考文献

附录2作者在攻读学位期间的工作

致谢