纳米圆葱头-碳高温高压制备聚晶金刚石烧结体的方法

摘要

本发明涉及一种纳米圆葱头-碳高温高压制备聚晶金刚石烧结体的方法。所述方法采用纳米圆葱头-碳为原材料，无任何添加剂，经高温高压制备金刚石聚晶烧结体，其制造方法如下：将预先制备的纳米-圆葱头碳粉末装填于石墨模具中，并与传压介质组装置于高温高压设备的工作面上，将压力升到需要的压力(2-6GPa)并保持，然后通电加热至需要的温度(1000-1600℃)，保温1-6min后，缓慢冷却样品至100℃以下，然后缓慢卸除压力至常压，最后取出金刚石聚晶烧结体。其烧结温度、压力对比无添加剂的以金刚石颗粒做原料的同类产品明显降低，因而使其具有高韧性。

说明书

技术领域

本发明属于超硬材料聚晶金刚石烧结体的制造方法。

背景技术

传统工业上普遍应用的聚晶金刚石烧结体的制造方法是在高温-超高压条件下制造的(一般为1400-1650℃+5-7GPa)，在原料中以金刚石颗粒为主(约占70-90％)，其它为多种起到粘结剂或触媒作用的添加剂，作为粘结剂的材料，如：Co、Ni、Si、B、Ti、Cr、Mn等及其化合物。作为触媒的材料，如：Co、Ni等。这类聚晶金刚石烧结体的共同特征是以金刚石为主要原料，配合以粘结剂或触媒或两种材料都有(郭志猛等编著，超硬材料与工具，北京，冶金工业出版社，1996.12，P168-180)。关于这类金刚石烧结体的制造方法的专利很多，如美国G.E.公司的Dalai在1964年首次申请了以某些金属添加剂促进金刚石颗粒间直接键合而制造聚晶金刚石烧结体的专利(美国专利：USP3141723)，英国的De Beers公司的Blainley在1966年申请了以碳亲和性金属为添加剂制造聚晶金刚石烧结体的专利(英国专利：GBP 2111034)。之后，相关的专利有数百项之多，但其特点还是以上所述的两种类型专利所具有的共同技术特征。前苏联在1967年发表了由石墨相变制造聚晶金刚石烧结体的论文，近期也有日本和美国的学者相继申请专利和发表论文声称用石墨或纳米金刚石合成烧结聚晶金刚石烧结体，但其所用压力均高于10GPa，这在理论研究方面是较为重要的成果，但在现实工业装备条件下难以进行工业化生产。

发明内容

为了实现聚晶金刚石烧结体在目前工业装备条件下进行工业化生产，本发明提供一种纳米圆葱头-碳高温高压制备聚晶金刚石烧结体的方法，该方法在相对较低的压力和相对较低的温度条件下制备聚晶金刚石烧结体，该发明设备投入少，工艺简单，生产成本低。

这种纳米圆葱头-碳高温高压制备金刚石聚晶烧结体的方法，采用纳米圆葱头-碳为原材料，无任何添加剂，经高温高压制备金刚石聚晶烧结体，所述金刚石聚晶烧结体表面光润、块体致密，其晶粒度小于20nm，维氏硬度达到HV45-61GPa；该方法的步骤如下：

(1)将纳米圆葱头-碳称量，装入到预制模具中，常温下在普通液压机上经60MPa预制样品；

(2)将预制样品脱模后装入石墨罐4中，与传压介质2组成组装块，在160℃烘干箱中恒温6小时；

(3)然后将上述组装块置于高温高压设备的工作面上，将压力升到2～6GPa，在保压的同时进行加热，在500-550℃保持60s，然后通电加热至温度1000～1600℃，保温1～6分钟后，缓慢冷却至100℃以下，然后缓慢卸除压力至常压，去除传压介质及残存的石墨罐，最后取出金刚石聚晶烧结体。

(4)高温高压烧结制得的金刚石聚晶烧结体，经研磨加工后，表面光润，块体致密，维氏硬度达到HV45-61GPa；烧结体的晶粒度小于20nm。

纳米圆葱头-碳是由纳米金刚石经爆轰法真空、高温处理制备的，纳米圆葱头-碳是由多层同心碳球组成的三维封闭结构的碳质颗粒，外表呈多面体结构，内部形如洋葱(见图1)。

所述纳米圆葱头-碳，其成分为碳，晶体结构为圆葱头-碳结构，含有少量纳米金刚石，所述纳米金刚石为纳米圆葱头-碳制备过程中的残留物，其质量百分比含量不超过10％。

本发明的有益效果是：该发明在相对较低的压力(≤6GPa)和相对较低的温度(≤1600℃)条件制备聚晶金刚石烧结体，实现了在现实工业装备条件下进行工业化生产。本发明采用纳米圆葱头-碳为唯一原材料，无任何添加剂，获得的金刚石聚晶烧结体表面光润、块体致密，其晶粒度小于20nm，金刚石聚晶烧结体晶粒细小，有利于降低脆性提高韧性，维氏硬度达到HV45-61GPa。

附图说明

图1是获得的纳米圆葱头-碳高分辨透射电镜照片(日本电子JEOL Ltd生产JEM-2010，HRTEM)；

图2是纳米圆葱头-碳XRD曲线(X射线衍射仪为日本Rigaku Ltd生产D/max-2500/PC)；

图3是高温高压试样组装示意图；

图4是聚晶金刚石烧结体XRD曲线(X射线衍射仪为日本Rigaku Ltd生产D/max-2500/PC)。

在图3中，1.导电钢帽，2.传压介质叶腊石，3.石墨片，4.石墨罐，5.纳米圆葱头-碳。

具体实施方式

实施例1

将纳米圆葱头-碳5精确称量，装入到预制模具中，在常温下于普通液压机上经60MPa预制样品；将样品脱模后装入石墨罐4中，与传压介质叶腊石2、石墨片3、导电钢帽1组成组装块(见图3)，在160℃烘干箱中恒温6小时。从烘干箱中取出置于CS-1B六面顶压机工作部位，CS-1B六面顶压机由桂林冶金机械厂生产；公称压力：(单缸)8000KN。

六面顶压机启动后，首先将压力升至4.5GPa，在保压的同时进行加热，在500-550℃保持60s，然后升温至1200-1250℃，在此温度下保持180s，然后停止加热，待温度降低到100℃以下，缓慢卸除压力，取出合成块，去除传压介质2，及残存的石墨罐4，经酸洗、打磨等工艺，得到φ6×5mm聚晶金刚石烧结体，维氏硬度检验平均硬度为49.5GPa，其硬度测试是在THV-5型数显显微硬度计完成的，THV-5型数显显微硬度计由北京时代公司生产。将上述聚晶金刚石烧结体置于X-射线衍射仪测试，结果见图4所示，X射线衍射仪为日本Rigaku Ltd生产D/max-2500/PC。所述聚晶金刚石烧结体主要由金刚石结构组成，根据谢乐公式计算其晶粒度为12.6nm。

实施例2

按实施例1相同前期处理方法处理后，组装块置于六面顶压机工作面上，启动压机，将压力升至5.2-5.5GPa，在此压力下保持，并将温度升至500-550℃，保持60s，然后升至1500-1550℃，保持120s；卸除压力、降温、取出组装块及后处理与实施例1相同，获得φ6×5mm聚晶金刚石烧结体，维氏硬度检验平均硬度为60.8GPa，晶粒度为14.4nm；

本发明以纳米圆葱头-碳为唯一原料，而添加其它任何作为粘结剂或反应烧结的触媒材料等添加剂，其烧结温度、压力对比无添加剂的以金刚石颗粒做原料的同类产品明显降低(Kenichi K，Staom K，ctal.J.Am.Ccram.Soc，1996(1).P97)。本发明获得的聚晶金刚石烧结体晶粒细小，晶粒度小于20nm以下，因而使其具有高韧性，其它方面的性能与普通聚晶金刚石烧结体相同。