从包含至少一种熔融盐的介质中制备锕系元素和/或镧系元素的卤氧化物和/或氧化物的方法

摘要

本发明涉及一种从存在于包含至少一种氯化物型的熔融盐的介质中的锕系元素和/或镧系元素的氯化物制造锕系元素和/或镧系元素的氯氧化物或氧化物的方法，包括使存在于包含至少一种氯化物型的熔融盐的所述介质中的锕系元素和/或镧系元素的氯化物与湿惰性气体形成接触的步骤。

说明书

技术领域

本发明涉及一种从包含至少一种熔融盐的介质中制备锕系元素和/或镧系 元素的卤氧化物和/或氧化物的方法，所述卤氧化物是例如氯氧化物，而该熔融 盐是例如氯化物型的熔融盐。

此方法可构成再处理经辐照核燃料的一部分，具体地，可应用在基于参与 构造核反应器的核燃料棒的锕系元素的核燃料的设计中，或代替用于完成核嬗 变实验所使用的嬗变靶的设计，特别是为了更好地理解某些锕系元素（诸如次 锕系元素）的嬗变机制。

应指出，对于说本说明书的其余部分，次锕系元素是指除铀、钚和钍之外 的锕系元素，其通过标准燃料的原子核连续捕获中子而在核反应器中形成，次 锕系元素是镅、锔和镎。

背景技术

目前，用于再处理经辐照燃料的所有商业开发方案都是基于PUREX湿法 冶金方法（对应于“Plutonium Uranium Refining by Extraction（钚铀提炼萃取）” 的首字母缩写）。在该方法中，首先将经辐照燃料溶解在硝酸中。然后使所得到 的溶液与作为萃取剂与硝酸不混溶的的有机溶剂（例如，磷酸三丁酯）进行接 触，使得在该方法结束时回收两个相：

包含铀和钚的有机相；和

包含锕系元素（例如镅和锔）和裂变产物的含水相，该含水相也被称为 “PUREX萃余液”。

包含铀和钚的有机相经过萃取步骤，以使铀与钚分离，从而能够重新使用 以形成铀和/或钚类燃料。

现在，在通常具有约1000吨/年的再处理生产量的大规模商业工厂中实施 第二次世界大战期间开发的PUREX方法。特别是，它已从众多的改进中受益， 这使得PUREX方法成为可靠、坚实的方法，并产生少量二次废料。

不过，PUREX方法具有以下限制：

它通常认为是潜在增殖的，因为在萃取有机相后可得到纯钚的流（flux）；

用作萃取剂的有机溶剂对辐照敏感，其中，在再处理之前，对具有高燃烧 率的燃料施加长冷却时间的辐照；

最后，为了经受再处理，燃料必须预先溶解在硝酸中，这在不溶于硝酸的 耐火燃料的情况下造成了问题。

可替代地，已提出了用于再处理经辐照核燃料的高温化学方法，该高温化 学方法在包含至少一种熔融盐的介质（主要地，熔融的氯化物介质或熔融的氟 化物介质）中以高温实施分离技术。在19世纪70年代，无论是对于再处理来 自传统反应器的乏燃料，还是对于在线再处理熔融盐反应器的燃料，都对它们 进行了集中研究。实际上，熔融盐（通常为碱金属氯化物或碱金属氟化物的形 式）可以很容易地使未来的反应器所设想的燃料、专用靶和基体（matrices）溶 解。它们使用了对辐照不敏感且中子可穿透的试剂，这使得能够以高燃耗率再 处理未冷却得非常多的燃料，而没有临界性的约束。最后，它们不可能直接获 得纯钚的流。

一旦已将锕系元素回收，就可以将它们重新使用以转变成氧化物，从而形 成新的燃料，通过在包含熔融盐的介质（特别是包含熔融的氯化物盐的介质） 中沉淀的步骤能够进行该转变。

该沉淀可利用诸如Li₂CO₃或BaO的试剂通过涉及添加氧化物离子（O^2-） 到包含熔融盐的介质的技术来引起。

当该试剂是基于碳酸根离子时，O^2-离子来自下面的离解反应：

然后，使O^2-离子与锕系元素的氯化物或镧系元素的氯化物反应，在三氯化 钚的情况中，发生下面的反应：

2 PuCl₃ + 6Li⁺ + 3O^2- → Pu₂O₃ + 6LiCl

不过，该技术导致：

一方面，包含熔融盐的介质的改变（特别是当所用的试剂是BaO时），并 且，另一方面，所述介质的体积的增加，造成增加待处理废料的体积并因此增 加所述废料的管理困难的结果，特别是因为它们不是可玻璃化的；

二氧化碳的产生（特别是当所用的试剂是碳酸盐试剂时），这可以导致不希 望的发泡现象。

该沉淀也可通过添加包含气态氧的熔融盐的介质来引起，当包含熔融盐的 介质含有镧系元素的氯化物或锕系元素的氯化物时，其产生镧系元素的氧化物 或氯氧化物或锕系元素的氧化物或氯氧化物的沉淀，氯氧化物在应用时能够在 空气中经历煅烧的步骤以将其转换成氧化物。

作为实例，当包含熔融盐的介质包括三氯化镧时，沉淀反应可由下面的化 学方程式表示：

LaCl₃ + (1/2)O₂ (g) → LaOCl + Cl₂ (g)

其中，为了获得氧化物La₂O₃，在空气中，能够以超过1000℃煅烧氯氧化 镧。

当包含熔融盐的介质包括三氯化铈CeCl₃时，在沉淀反应结束时直接获得 氧化物CeO₂。

不过，在锕系元素的情况下，尤其是在铀和镎的情况下，一方面，这导致 形成可溶的铀和镎的氯氧化物，并因此不形成沉淀，另一方面，这产生包括溶 剂的阳离子的沉淀（诸如铀酸盐）。

已经采取了其它沉淀技术，诸如使用硼酸（H₃BO₃）或使用磷酸锂（Li₃PO₄） 的沉淀，但分别具有下面的缺点：

包含硼并需要使用过量的硼酸的氧化物的形成，这基本上污染了包含熔融 盐的介质；

磷酸盐型而非氧化物型的相的形成。

考虑到已经存在的方法，本发明人已经着手开发一种在包含熔融盐的介质 中制造镧系元素和/或锕系元素的卤氧化物（如氯氧化物）和/或氧化物的新方法， 该新方法不具有下面的缺点：

由包含熔融盐的介质的阳离子引起的污染，从而，在随后的方法中引起包 含熔融盐的介质的管理问题；

除卤氧化物或氧化物之外，形成锕系元素或镧系元素的产物。

发明内容

为此，本发明的作者提出了一种由包含至少一种熔融盐的介质中存在的锕 系元素和/或镧系元素的卤化物（诸如锕系元素和/或镧系元素的氯化物）制造锕 系元素和/或镧系元素的卤氧化物（例如氯氧化物）和/或氧化物的新方法，所述 方法包括使包含至少一种熔融盐的所述介质中存在的所述锕系元素和/或镧系 元素的卤化物与湿惰性气体接触的步骤，所述锕系元素和/或镧系元素的卤化物 有利地是锕系元素和/或镧系元素的氯化物，并且所述至少一种熔融盐是氯化物 型的盐。

在开始更详细描述本发明之前，进行如下定义。

包含至少一种熔融盐的介质是指由至少一种盐（诸如碱性盐）的熔融物得 到的无水液体。

湿惰性气体是指承载有水蒸汽的惰性气体（换句话说，中性气体，或者， 换句话说，与其接触的元素不发生反应的气体）。

锕系元素和/或镧系元素的卤氧化物是指由至少一种锕系元素和/或至少一 种镧系元素与卤素（诸如氯）和氧的组合而得到的无机化合物。

锕系元素和/或镧系元素的氧化物是指由至少一种锕系元素和/或至少一种 镧系元素与氧的组合而得到的无机化合物。

锕系元素和/或镧系元素的卤化物是指由至少一种锕系元素和/或至少一种 镧系元素与卤族元素（诸如氯）的组合而得到的无机化合物

根据本发明，为了实现锕系元素和/或镧系元素的卤氧化物（诸如氯氧化物） 和/或氧化物的制造，使包含熔融盐的介质中存在的锕系元素和/或镧系元素的卤 化物（诸如氯化物）与湿惰性气体接触，湿惰性气体引起锕系元素和/或镧系元 素的卤氧化物（诸如氯氧化物）和/或氧化物的沉淀。

包含至少一种熔融盐的介质可以包括至少一种卤化物型的盐，诸如碱金属 卤化物、碱土金属卤化物及它们的混合物。

更具体地，卤化物型的盐可以是氯化物盐，诸如碱金属氯化物、碱土金属 氯化物及它们的混合物。

作为碱金属氯化物的实例，可以例举氯化钠、氯化锂、氯化钾及它们的混 合物。

作为碱土金属氯化物的实例，可以例举氯化钙。

具体地，它可以是包含碱金属氯化物和碱土金属氯化物的混合物，诸如氯 化锂和氯化钙的混合物。

上述惰性气体可以是稀有气体，换句话说，由选自氦、氖、氩、氪、氙和 氡的元素构成的气体，优选的是氩。稀有气体是特别有利的，因为它们不溶于 包含至少一种熔融盐的介质，并因此，它们不添加任何新的元素到所述介质中， 这不会导致所述介质的容积增加。将理解的是，根据本发明，将使所述的稀有 气体承载有水蒸汽。

惰性气体还可以是诸如氮气N₂的气体。

本领域技术人员将以适当的方式选择惰性气体中含有的水蒸汽的含量以及 使它与包含熔融盐的介质形成接触的流量，以形成锕系元素和/或镧系元素的卤 氧化物（诸如氯氧化物）和/或氧化物。

锕系元素和/或镧系元素的卤化物有利地是锕系元素和/或镧系元素的氯化 物，所述锕系元素和/或镧系元素的氯化物能够源自乏燃料再处理流。更具体地， 锕系元素和/或镧系元素的卤化物是锕系元素（III）和/或镧系元素（III）的卤化 物（III表示所述锕系元素的氧化度和所述镧系元素的氧化度）。

有利地，锕系元素和/或镧系元素的卤化物是锕系元素和/或镧系元素的氯化 物而且熔融盐是氯化物盐。因此，通过离子交换，所述锕系元素和/或镧系元素 的氯化物与氯化物盐接触不产生任何熔融盐本质的改变；当锕系元素和/或镧系 元素的卤化物是锕系元素和/或镧系元素的氟化物而且熔融盐是氯化物盐时，情 况也是这样。因此，在本发明的方法范围之内，在使用上述熔融盐之后，能够 大大促进熔融盐的再处理，从而能够将其并入到核燃料的完整的再处理循环中。

包含在锕系元素的卤化物（诸如锕系元素的氯化物）中的并且在本发明的 方法结束时包含在锕系元素的卤氧化物（诸如氯氧化物）和/或锕系元素的氧化 物中的锕系元素可以是元素周期表中的任何锕系元素，并且具体是锕系元素 （铀、钚和/或钍）和次锕系元素（诸如镅、锔和镎）及它们的混合物。

包含在镧系元素的卤化物（诸如镧系元素的氯化物）中的并且在本发明的 方法结束时包含在镧系元素的卤氧化物（诸如氯氧化物）和/或镧系元素的氧化 物中的镧系元素可以是元素周期表中的任何锕系元素，并且具体是铈和钕。

接触的步骤可通过使湿惰性气体在包含至少一种熔融盐的介质中鼓泡来进 行，其中，包含至少一种熔融盐的介质包括锕系元素和/或镧系元素的卤化物， 所述锕系元素和/或镧系元素的卤化物能够有利地是锕系元素和/或镧系元素的 氯化物。

从具体的观点出发，锕系元素和/或镧系元素的卤氧化物和/或氧化物的形成 产生了由上述接触的步骤导致的沉淀现象。有利地，定量形成锕系元素和/或镧 系元素的氧化物，该形成通常伴随有锕系元素和/或镧系元素的氧化度的增加 （例如，从氧化度（III）到达氧化度（IV））

不受理论束缚，上述沉淀反应可解释为：通过湿惰性气体中包含的水蒸汽 与包含至少一种熔融盐的介质中所包含的阴离子进行反应以形成O^2-氧离子，O^2-将与锕系元素和/或镧系元素的卤化物（诸如锕系元素和/或镧系元素的氯化物） 进行反应以沉淀形成锕系元素和/或镧系元素的卤氧化物（诸如氯氧化物）。

作为实例，当锕系元素和/或镧系元素的卤化物是式AnCl₃（An表示锕系元 素）的三氯化物时，下面的整体反应可以代表（式AnOCl的）锕系元素的氯氧 化物和/或（式An₂O₃或AnO₂的）锕系元素的氧化物的形成：

2AnCl₃ + 3H₂O_(g) → An₂O₃ + 6HCl_(g)

AnCl₃ + 2H₂O_(g) → AnO₂ + 3HCl_(g) + (1/2)H_2(g)

AnCl₃ + H₂O_(g) → AnOCl + 2HCl_(g)

在上述接触的步骤之前，本发明的方法可以包括制备包含至少一种熔融盐 的介质的步骤，其中，包含至少一种熔融盐的所述介质存在锕系元素和/或镧系 元素的卤化物，所述锕系元素和/或镧系元素的卤化物有利地是锕系元素和/或镧 系元素的氯化物。

可以根据不同变型来实施该制备步骤。

根据第一变型，上述制备步骤可以包括下面的操作：

以固态将介质的组成盐与锕系元素和/或镧系元素的卤化物混合的操作；

将获得的所述混合物加热到适当温度以获得所述混合物的熔融物的操作。

根据第二变型，上述制备步骤可以包括下面的操作：

除锕系元素和/或镧系元素的卤化物之外，将介质的组成盐以固态混合的操 作；

将获得的所述混合物加热到适当温度以获得所述混合物的熔融物（在下文 中称为“熔融混合物”）的操作；

使锕系元素和/或镧系元素的卤化物并入到熔融混合物的操作。

无论是对于第一变型还是对于第二变型，在加热操作之前，都可以进行使 盐脱水的操作。

通常，不论什么样的实施方式变型，制备上述介质的步骤可以在由该步骤 的操作条件下为惰性的材料制成的坩埚中实施，所述材料能够是陶瓷材料（诸 如氧化铝）或碳化材料（诸如玻璃碳）。

在上述接触的步骤之前，本发明的方法也可以包括（例如，通过在包含水 且使承载有水蒸汽的惰性气体能够在出口扩散的鼓泡器中使惰性气体鼓泡）制 备湿惰性气体的步骤。

一旦在接触的步骤后已进行沉淀，则本发明的方法可以包括将所形成的卤 氧化物（诸如氯氧化物）和/或氧化物分离的步骤，所述分离步骤能够由简单地 将由接触的步骤得到的介质过滤以回收沉淀物的步骤组成。

在该分离步骤结束时，（例如通过蒸馏）可以将包含至少一种熔融盐的介质 带到再循环的步骤。

如上述说明的整体反应所表明的，除锕系元素或镧系元素的卤氧化物和/ 或氧化物的形成之外，接触步骤的特征可以在于盐酸的同时形成，所述盐酸能 够在接触步骤之后的中和步骤期间中和，所述中和步骤能够由（例如，通过将 填充有烧碱的鼓泡器放置在上述反应器的下游）将碱添加在接触步骤发生处的 该反应器的下游组成。

在该方法中，当希望排他性地得到锕系元素和/或镧系元素的氧化物时以及 当在接触步骤结束时所获得的产物含有锕系元素和/或镧系元素的卤氧化物（诸 如锕系元素和/或镧系元素的氯氧化物）时，则本发明的方法可以包括在空气中 将所获得沉淀物进行煅烧的步骤，以便将锕系元素和/或镧系元素的卤氧化物 （诸如氯氧化物）转变成锕系元素和/或镧系元素的氧化物。

当锕系元素和/或镧系元素以固溶体的形式同时存在时，换句话说，当锕系 元素和/或镧系元素溶解在氧化物型或卤氧化物型的晶格中而混合时，可以存在 根据本发明所获得的包含锕系元素和/或镧系元素的卤氧化物（诸如氯氧化物） 的产物。

谈到固溶体，将理解的是，必然需要更多彼此不同的锕系元素和/或镧系元 素。

因此，人们谈到了在下面的情况中的固溶体：

几种不同的锕系元素存在于氧化物晶格或卤氧化物晶格中；

几种不同的镧系元素存在于氧化物晶格或卤氧化物晶格中；

一种锕系元素和一种镧系元素存在于氧化物晶格或卤氧化物晶格中；

一种锕系元素和几种镧系元素存在于氧化物晶格或卤氧化物晶格中；或

几种锕系元素和一种镧系元素存在于氧化物晶格或卤氧化物晶格中。

本发明可以在包含潜在可移动的坩埚的反应器中实施，该坩埚作为包含至 少一种熔融盐的介质的容器，当本发明的方法包括制备包含至少一种熔融盐的 介质的步骤时，所述反应器能够放置在可提供产生该盐的熔融物所需热量的炉 中。

本发明的方法特别适合于从已回收的锕系元素的氯化物中制备属于混合氧 化物的类别（诸如MOX型的氧化物，MOX型(U,Pu)O₂和(U,Pu,Am)O₂）的核燃 料。

在阅读以下涉及根据本发明制造燃料的实施例的说明补充之后，其它特征 将变得更加清楚。

显然，下面的实施例仅提供为解释本发明的主题，而不以任何方式限制所 述主题。

具体实施方式

实施例1

本实施例说明了固溶体形式的铈（III）和钕（III）的共沉淀，铈（III）和 钕（III）构成了模拟锕系元素（III）的元素。

在干氩气气氛下，在包含由氧化铝或玻璃碳制成的可移动的坩埚的石英反 应器中实施该实施例，所述反应器自身处于竖直管式炉中，该竖直管式炉提供 用于使参与构成包含熔融盐的介质的盐熔融所需的能量。通过使氩气鼓泡经过 提供有聚四氟乙烯扩散器（用于扩散氩气）并包含70 mm高度的水的聚四氟乙 烯鼓泡器（1L）来生产湿氩气，即沉淀所述固溶体所需的试剂。水在氩气中的 分压可以通过水温来控制，从而调节其饱和蒸气压。

在上述坩埚中，添加LiCl（2.32 g；0.055 mol）、CaCl₂（14.18 g；0.128 mol）、 CeCl₃（1.73 g；7.0 mmol）和NdCl₃（1.76 g；7.0 mmol）的混合物。然后，将坩 埚放置在石英反应器中，该石英反应器放置在竖直管式炉中。通过在反应器中 形成真空并以2℃/min的速率升温至150℃，将真空和150℃的温度保持6小时， 从而使该混合物脱水。在该处理结束时，在干氩气流下将反应器放置过夜。然 后，将反应器的温度升到705℃，以产生该混合物的熔融物，从而形成包含熔融 盐的介质。在所述介质中，通过浸入介质中的氧化铝管以2 L/h的速率进行湿氩 气（湿氩气是在环境温度下水蒸汽饱和的氩气）的鼓泡8小时，以形成沉淀物。 在沉淀反应结束时，用干氩气流将坩埚降至环境温度，然后，通过将包含预先 溶解于水的盐的介质溶解并随后过滤来回收沉淀物。对于这两种元素，洗涤水 的ICP-AES分析可评估为约99.9%的钕和铈的沉淀水平，该沉淀水平对应于准定 量的沉淀产率。

然后，通过不同技术来分析已分离的沉淀物：

X-射线衍射仪（在下文中由缩写“XRD”表示）；

扫描电子显微镜（在下文中由缩写“SEM”表示）；

Castaing微探针分析；以及

热重分析。

通过XRD所获得的图表表明了所获得的沉淀物主要由混合的氯氧化物 (Ce,Nd)OCl组成的产物。此氯氧化物的中间物晶格参数（intermediate lattice  parameter）与单独钕的氯氧化物和单独铈的氯氧化物表明形成了这两种元素固 溶体。该沉淀物还含有少部分的式Ce_0.8Nd_0.2O_1.9的富含铈的铈和钕的混合氧化 物，这证实了铈（III）的一部分被氧化成铈（IV）。将氯氧化物选择性溶解到 盐酸（0.1 mol/L）中可评估到Ce_0.8Nd_0.2O_1.9以10重量%的比率存在。

扫描电子显微镜证实了氯氧化物(Ce,Nd)OCl和Ce_0.8Nd_0.2O_1.9的存在，其中， (Ce,Nd)OCl以薄片的形式存在，Ce_0.8Nd_0.2O_1.9以立方体的形式存在。

在将沉淀物引入到树脂随后将其研磨之后，通过Castaing微探针进行分析可 进行晶粒截面的制图。该制图证实形成了铈、钕和氯以相同晶粒存在的混合的 氯氧化物(Ce,Nd)OCl。通过高浓度铈、低浓度钕以及氯的不存在也证明了氧化 物Ce_0.8Nd_0.2O_1.9的存在。

热重分析使得能够在应用5℃/min的热循环直到达到1300℃期间观察到约 12%的质量损失，证实了混合的氯氧化物(Ce,Nd)OCl转变成混合氧化物 Ce_0.5Nd_0.5O_1.75，所述转变能够通过下面的化学方程式来说明。

Ce_0.5Nd_0.5OCl + (3/8)O₂ → Ce_0.5Nd_0.5O_1.75 + (1/2)Cl₂(g)

通过XRD也证明了Ce_0.5Nd_0.5O_1.75的形成。

实施例2

本实施例说明了铀氧化物形式的铀（III）的沉淀。

在如实施例1中提及的相同反应器中实施本实施例。

在上述坩埚中，添加LiCl（2.61 g；0.062 mol）和CaCl₂（15.94 g；0.144 mol） 的混合物。然后，将坩埚放置在石英反应器中，该石英反应器放置在竖直管式 炉中。通过在反应器中形成真空并以5℃/min的速率升温至300℃，将真空和 300℃的温度保持1小时，从而使该混合物脱水。在该处理结束时，在干氩气流 下将反应器放置过夜。然后，将反应器的温度升到705℃，以产生该混合物的熔 融物，从而形成包含熔融盐的介质。通过气塞将氯化铀UCl₃（1.45 g；4.2 mmol） 引入到包含熔融盐的介质中，随后使干氩气鼓泡一小时以获得均匀的介质。通 过浸入介质中的由玻璃碳制成的管以4 L/h的速率进行湿氩气（湿氩气是在环境 温度下水蒸汽饱和的氩气）的鼓泡5小时，以形成沉淀物。在沉淀反应结束时， 用干氩气流将坩埚降至环境温度，然后，通过将包含预先溶解于水的盐的介质 溶解并随后过滤来回收沉淀物。洗涤水的ICP-AES分析可评估为约99.9%的盐中 的铀的沉淀水平。由于所述铀的一部分挥发，冷凝在所述反应器的壁上，在沉 淀物中回收所引入的75%的铀。

然后，通过不同技术来分析已分离的沉淀物：

X-射线衍射仪（在下文中由缩写“XRD”表示）；以及

热重分析。

通过XRD所获得的图表表明了所获得的沉淀物排他性地由铀氧化物UO₂组 成。

热重分析使得能够在应用5℃/min的热循环直到达到800℃期间观察到约 4%的重量增益，证实了铀氧化物UO₂转变成U₃O₈，能够通过XRD分析来证明 U₃O₈的存在。

实施例3

本实施例说明了钚氧化物形式的钚（III）的沉淀。

在如实施例1中提及的相同反应器中实施本实施例。

在玻璃碳坩埚中，添加预先在真空、250℃下脱水的LiCl（6.06 g；0.143 mol） 和CaCl₂（36.94 g；0.333 mol）的混合物。然后，将坩埚放置在石英反应器中， 该石英反应器放置在竖直管式炉中。在710℃下将该混合物熔化，并且，在干氩 气下冷却混合物之前，以2 L/h的流速使HCl(g)在熔融混合物中鼓泡来使混合物 脱水。

然后，经由手套箱将由此获得的盐混合物转移到玻璃碳坩埚中。以1重量% 的比率添加钚氧化物PuO₂（0.4569 g；1.69×10^-3 mol），并将该坩埚引入到类似 先前使用的石英反应器中。在干氩气的气氛下，在710℃将混合物熔化。通过加 碳氯化进行钚氧化物的溶解。通过由石墨碳制成的管并在石墨与该混合物接触 的情况下，以2 L/h的速率使氯气在该混合物中鼓泡45分钟。然后，在710℃和 氯气气氛下经过24小时，将反应器分离。最后，通过干氩气的循环将氯气排出。 从浴中取得的样品显示出在包含熔融盐的介质中的钚（III）的蓝色特征。

钚氧化物PuO₂通过加碳氯化的溶解可获得在LiCl-CaCl₂中的0.88重量%的 Pu(III)的溶液。

然后，通过浸入介质中的由玻璃碳制成的管以2 L/h的速率进行湿氩气（湿 氩气是在环境温度下水蒸汽饱和的氩气）的鼓泡5小时，以形成沉淀物。通过使 包含预先溶解于硝酸0.5 M的盐的介质溶解并过滤来回收该沉淀物。然后，将由 此回收的沉淀物进行干燥。

然后，通过X-射线衍射分析所分离的沉淀物。所获得的图表表明了所获得 的沉淀物排他性地由钚氧化物PuO₂组成。

在沉淀期间，取两个样品（分别在鼓泡1 h后和在鼓泡5 h后），将两个样品 溶解到已过滤的硝酸中以消除该沉淀物，并且通过质谱和α计数对两个样品进行 分析，以确定该盐中钚（III）的浓度。

沉淀时间 Pu(III) 的浓度 (mol/kg) 钚沉淀物的% 0 3.7×10^-2- 1 7.1×10^-498.1 5 2.4×10^-499.4

在鼓泡5小时后，结合到沉淀物中的钚大于99%。