Etude du transfert de masse réactif Gaz-Liquide le long de plans corrugués par simulation numérique avec suivi d'interface

摘要

Ce travail rentre dans le cadre du développement des procédés de traitement de gaz acides et de captage de CO2. L'objectif est d’étudier numériquement les phénomènes de transferts de masse réactif dans des configurations proches de celles rencontrées dans les contacteurs de type garnissage structuré. Les écoulements considérés sont du type « film ruisselant » le long d'une géométrie corruguée cisaillé par un flux gazeux chargé d’espèces acides. Les espèces acides de la phase gaz s'absorbent dans le film liquide où elles réagissent chimiquement. Des simulations numériques sont menées afin de comprendre l'impact des propriétés physiques et géométriques sur le transfert de masse réactif, pour des gammes proches des conditions industrielles. L'approche numérique développée dans le code JADIM pour traiter des problèmes d’absorption réactive dans des écoulements diphasique à interface déformable est basée sur la méthode VOF (Volume of Fluid). Dans cette approche, l'équation de conservation des espèces chimiques est résolue en étant couplée avec les équations de Navier-Stokes et l'équation de suivi d'interface. La prise en compte de l'équilibre thermodynamique des espèces chimiques à la traversée de l'interface gaz/liquide est résolue avec une modélisation originale, utilisant la méthode à un seul fluide et la loi de Henry avec un coefficient constant. Le premier axe d'étude abordé a été celui du transfert avec et sans réaction chimique dans un film liquide tombant sous l'effet de la gravité. Celui-ci s'est divisé principalement en trois parties. La première a porté sur le transfert de matière par absorption dans un film liquide tombant sous l'effet de la gravité. Les résultats obtenus montrent que le transfert dans un film liquide en écoulement laminaire se fait principalement en deux modes. Le premier mode se produit pour les temps de contact relativement courts où le mécanisme de transfert est piloté essentiellement par l'advection de l'interface qui transporte la concentration. Le second mode de transfert se produit pour les longs temps de contact. Le processus de transfert s'opère alors essentiellement par diffusion moléculaire dans un film saturé et le nombre de Sherwood est par conséquent constant (Sh=2). La deuxième partie a porté sur l'étude du transfert de masse réactif dans un film liquide tombant. Les résultats obtenus montrent que lorsque le transfert de masse est accompagné d’une réaction chimique irréversible du premier ordre et du deuxième ordre, les résultats des simulations numériques sont globalement en bon accord avec les solutions de Danckwerts (1970) et Brian et al. (1961) respectivement. Finalement, l'effet de la déstabilisation de l'interface sur le  transfert de masse dans un film liquide a été considéré. Dans cette partie nous avons montré l'influence de la formation d’onde sur le transfert de matière. Le second axe d’étude a concerné l'étude du transfert de masse réactif dans un écoulement de film liquide le long d'une paroi corruguée bidimensionnelle proche de celle rencontrée dans les contacteurs à garnissage structuré. Dans un premier temps, nous avons décrit l'hydrodynamique du film liquide. Cette étude nous a permis de comprendre l’impact de la géométrie et des propriétés physiques sur l'évolution du film liquide et sur la structure de l’écoulement. Dans un second temps nous avons étudié l’effet de la géométrie corruguée sur le transfert de masse sans réaction chimique. En s'appuyant sur la description locale du transfert, nous avons pu développer des coefficients de transfert globaux en reliant les paramètres de transfert à des grandeurs facilement maîtrisables en ingénieries tels que le nombre de Schmidt, le nombre de Reynolds et la longueur ou l'amplitude de la corrugation. Nous avons ainsi montré qu'une modélisation issue de la théorie de Higbie reste encore utilisable car l'espèce transférée à l'interface diffuse peu dans le film compte tenu de sa diffusivité. Enfin nous avons considéré un transfert réactif pour ce type de géométrie en considérant une réaction du second ordre. Nous avons montré que l'évolution du facteur d'accélération est peu sensible au garnissage et correspond à celle d'un film plan. La solution implicite de Brian et al. (1961) est par conséquent bien adaptée pour estimer le facteur d'accélération dans la configuration étudiée.