共含浸法およびゾル-ゲル法により調製したアルミナ担持Pt触媒上でのn-ブタン脱水素反応におけるSnの添加効果

摘要

Sn添加アルミナ担持Pt触媒を用いて n -ブタン脱水素反応を行った。従来の調製法である塩化スズと塩化白金酸をアルミナ担体へ共含浸する方法で調製した触媒（Pt–Sn/Al₂O₃と表記）では，焼成時にSnの損失があった。調製方法の改良を目的とし，ゾル-ゲル法を用いてSnO₂–Al₂O₃担体の調製を行い，含浸法によりPtを担持した（Pt/SnO₂–Al₂O₃と表記）。XRF測定より，この方法では焼成時のSn損失は確認されず，高い濃度でのSnの添加が可能となった。 n -ブタン脱水素反応を行った結果，Pt/SnO₂–Al₂O₃はPt–Sn/Al₂O₃よりも高活性を示し，Snの添加効果が顕著に発現することが分かった。Pt/SnO₂–Al₂O₃は，Snが主に酸化物として担体表面上に分散しており，Pt–Sn/Al₂O₃よりも高いCO吸着量を示した。XRD測定より，Pt–Sn/Al₂O₃では不活性相PtSn₂の形成と粒子成長が確認された。一方，Pt/SnO₂–Al₂O₃ではPt由来の結晶相は確認されず，高分散な活性相Pt₃Snが形成していると考察した。広く担体表面に分布したSn酸化物は担体表面上の副反応とSn過剰なPtSn₂相の形成を抑制するため， n -ブタン脱水素反応において高活性を示したと考察した。