Nonlinear time-dependent density functional theory studies of the ionization of CO₂ by ultrashort intense laser pulses1

摘要

Time-dependent density functional theory (TDDFT) studies of the ionization of CO₂ by intense laser pulses (3.50× 1014, 1.40× 1015, 2.99× 1015, and 1.25× 1016 W/cm2) at 800nm (ω = 0.0584 au) are presented in the nonlinear nonpertubative regime. Special emphasis is placed on elucidating molecular orbital orientation and various peak-intensities effects on the ionization processes. The results reveal that molecular orbital ionizations are strongly sensitive to their symmetry and the laser intensities. Most notably, we found that with a proper choice of the laser intensity (3.5× 1014 W/cm2), the sensitivity is strong enough such that the nature and symmetry of the highest occupied molecular orbital (HOMO) can be directly probed and visualized from the angular dependence of laser-induced ionization. At higher intensities, ionization is found to occur also from inner orbitals, thus complicating the imaging of simple orbitals. A time-dependent electron-localization function (TDELF) is used to get a visual insight on the time evolution process of the electron density.Opérant dans un régime non perturbant et non linéaire, on a effectué des études selon la théorie de la fonctionnelle de la densité en fonction du temps (TFDFT) de l'ionisation du CO₂ par des pulsations laser intenses (3,50×1014; 1,40×1015; 2,99×1015 et 1,25×1016 W/cm2) à 800nm (ω =0,0584au). On a placé une emphase spéciale sur l'élucidation de l'orientation de l'orbitale moléculaire et sur les effets des intensités des divers pics sur les processus d'ionisation. Les résultats révèlent que l'ionisation des orbitales moléculaires est très sensible à leur symétrie et aux intensités laser. La caractéristique la plus notable observée a trait au fait qu'avec un choix approprié d'intensité laser (3,50×1014W/cm2), la sensibilité est suffisamment forte que la nature et la symétrie de l'orbitale moléculaire haute occupée peuvent être directement examinées et visualisées à partir de la dépendance angulaire de l'ionisation induite par le laser. À des intensités plus élevées, on a trouvé que l'ionisation se produit aussi à partir des orbitales internes et que cette situation complique la visualisation des orbitales simples. On a fait appel à une fonction de localisation électronique en fonction du temps (FLEFT) pour obtenir une meilleure compréhension du processus d'évolution de la densité électronique en fonction du temps.