H2在Fe,Pt,Ni表面解离的模拟研究

摘要

采用基于密度泛函理论的分子模拟手段,以工业常用的金属催化剂Fe,Ni,Pt为代表,构建了催化剂模型,通过对H2在不同金属表面的吸附构象、解离能垒以及电子密度分布变化情况进行考察,研究H2在上述模型上的吸附与解离过程.结果表明,H2在不同金属表面的物理吸附构象存在差异,可能与不同金属晶胞结构及其表面结构存在差异有关.解离能垒研究结果表明,H2在Fe,Pt,Ni这3种过渡金属表面解离的能垒较为接近,其中在Fe(110)面解离的能垒最低.解离过程中的电子云密度分布变化表明,H2在3种金属表面存在着相同的电荷转移趋势,推测H2的解离是通过过渡金属的d轨道与H2的σ*反键轨道间的相互作用实现的.