无有机胺模板剂法制备ZSM-5@Silicalite-1核壳材料

摘要

ZSM-5@Silicalite-1核壳材料由于其表面纯硅Silicalite-1分子筛能够有效覆盖ZSM-5分子筛表面的酸性位,从而抑制外表面积炭反应,提高其在甲醇转化、烯烃裂解、烷基化等反应中的稳定性及特定产物选择性。但是,ZSM-5@Silicalite-1核壳材料合成需使用有机胺模板剂导向合成,且合成体系采用较高的H_(2)O/SiO_(2)摩尔比(n(H_(2)O)/n(SiO_(2))>120),带来成本高、产量低、废水多等难题。因此,提出了一种无有机胺模板剂绿色合成ZSM-5@Silicalite-1的新策略,该方法以ZSM-5沸石分子筛为晶种,以乙醇作为孔道填充剂,采用研磨的方法成功制备ZSM-5@Silicalite-1核壳材料;采用XRD、SEM、物理吸附、XPS等表征手段进行分析,并考察了n(Na_(2)O)/n(SiO_(2))、n(C_(2)H_(5)OH)/n(SiO_(2))、晶种类型以及晶化时间等参数对合成ZSM-5@Silicalite-1的影响。结果表明,无有机胺模板剂法合成的ZSM-5@Silicalite-1分子筛不仅样品收率高且具有较高的结晶度和规整的形貌。当n(Na_(2)O)/n(SiO_(2))=0.035、n(C_(2)H_(5)OH)/n(SiO_(2))=1.62、晶化时间为48 h时,ZSM-5@Silicalite-1核壳材料的结晶度最高。