甲烷等离子体裂解制氢制碳的影响因素研究

摘要

甲烷(CH_(4))等离子体裂解是一种很有前景的制氢方法。采用针-针式纳秒脉冲火花放电方法研究了放电功率、CH_(4)含量、CH_(4)流量、反应温度以及不同背景气氛等对CH_(4)转化和产物分布的影响,并采用TEM与Raman方法对产物纳米碳的形貌和结构进行表征分析。结果表明:CH_(4)放电裂解产物主要是氢气(H_(2))、纳米碳(C)和乙炔(C_(2)H_(2)),另有少量的乙烷(C_(2)H_(6))和乙烯(C_(2)H_(4))生成;在30 mL/min的CH_(4)/Ar总气体流量和10%的CH_(4)初始体积分数下,输入60 W功率时实现了CH_(4)转化率83.56%和H_(2)选择性70.28%。放电功率的增大有助于CH_(4)的完全裂解,促进H_(2)和C的生成;而随着CH_(4)初始含量和CH_(4)气体流速的提高,CH_(4)的转化率、H_(2)和C的选择性明显下降;500℃以下的反应温度对CH_(4)转化影响不大,但当反应温度从500℃升高至800℃时,C_(2)H_(2)高温分解加快;与N_(2)相比,放电中Ar激发态更能促进CH_(4)的初步分解和C_(2)H_(2)的形成;通过TEM和Raman表征,发现N_(2)背景气氛下产生粒径更小的20~30 nm无定形碳,而在Ar背景气氛下纳米碳的石墨化程度更高。