Cu基络合物催化甲醇液相氧化羰化反应

摘要

针对甲醇液相氧化羰基化法合成碳酸二甲酯(DMC)工艺,开发了新型Cu基络合催化剂(CuBrnLm).对CuBrnLm催化剂的活性及其稳定性进行了研究.实验结果表明,采用该催化剂,甲醇转化率和DMC选择性较高;元素价态和物质结构分析表明,CuBrnLm催化剂循环使用5次后仍保持较好的稳定性.采用正交设计和中心响应曲面法设计实验,并使用Statistica软件进行统计分析,寻求出反应的主要影响因素,并得到优化的工艺条件:反应温度100～110 ℃、反应压力3.0～3.5 Mpa、反应时间4～6 h、CuBrnLm催化剂质量浓度(以甲醇的体积计)0.15～0.20 g/mL.在此工艺条件下,甲醇转化率可达23%以上,DMC的选择性为96%～98%.