B掺杂C3N对SO2催化氧化的第一性原理研究

摘要

通过第一性原理计算,采用Dmol3模块考察了B原子分别掺杂C3N二维材料的C位(B/C-C3 N)和N位(B/N-C3 N)所形成的两种单原子催化剂的结构、电子性质以及催化性能.首先,分析了B掺杂C3N的两种结构的稳定性与电子性质,发现B的掺杂使两种结构的稳定性均显著增强,B/C-C3N的电子性质变化更大,由半导体变成了导体.然后,分析了C3N、B/C-C3N和B/N-C3N这3种催化剂对SO2氧化反应的催化性能,计算比较了对O2与SO2的吸附能、电荷转移量、稳定构型、态密度以及O2活化后的键长.结果 显示3种催化剂对O2的吸附能均大于SO2,均服从E-R机理,其中B/C-C3N对O2的吸附能最大、O2与SO2之间吸附能之差最大,对O2的活化程度最高,表现出最利于SO2催化氧化反应的性能.态密度分析也表明,O2与B/C-C3N在费米能级附近的杂化作用最强,这更利于反应的发生.因此,B/C-C3N具有成为SO2氧化反应优良催化剂的潜力.