Ni-La/AC甲醇气相羰基化催化剂失活行为的研究

摘要

采用等容浸渍法制备了Ni-La/AC双金属催化剂,在连续流动固定床反应装置中,于260℃、1.5 MPa、CO/CH3OH/CH3I摩尔比20/19/1、7.5 g-cath·mol-1条件下考察了催化剂的稳定性,并通过BET、XRD、TPR和ICP等技术手段对甲醇气相羰基化反应失活前后Ni-La/AC催化剂进行了表征,考察了催化剂在反应过程中的结构变化和失活行为.结果表明:La组分的引入促进了Ni在催化剂表面的分散,提高了反应的初活性.但是在长时间运转条件下,羰基化活性中心Ni晶粒发生聚集,成为积碳的活性中心,堵塞了部分催化剂微孔,使得催化剂比表面积减小导致催化剂失活.失活催化剂再生后,比表面积有所回升,但Ni晶粒明显增大,反应过程中失活速率加快.此外,活性金属镍的流失以及Ni、La在催化剂上分布的变化也是催化剂失活的原因之一.