Rh_(1)-ZSM-5分子筛催化乙烷选择性氧化反应的理论研究

摘要

采用密度泛函理论(DFT)对单核铑负载的沸石催化剂(Rh_(1)-ZSM-5)上铑活性氧(Rh-oxo)物种与CO和H_(2)O的吸附行为及其催化的乙烷氧化反应进行理论研究.结果表明:CO和H_(2)O可共吸附在Rh-oxo物种形成四配位铑配合物Rh(O)(CO)(H_(2)O);与Rh-oxo物种催化甲烷氧化不同,在乙烷的选择性氧化反应中,羰基化产物丙酸的生成在热力学和动力学上均是不利的,反应产物是以乙醇为主的C_(2)氧化产物.